Angewandte Chemie International Edition(《德國應用化學》)近日以內封面論文形式線上發表了肖湘衡教授課題組的最新研究成果。該工作展示了使用離子輻照方法調節Co3O4催化劑表面活性電荷密度從而增强其電催析氧效能,為發展使用更高精度製備手段調節資料的電子結構提供了新的解决思路與普適方法。
論文題為“Active Electron Density Modulation of Co3O4-Based Catalysts Enhances their Oxygen Evolution Performance”(調節Co3O4基催化劑活性電荷密度增强其析氧效能)。武漢大學為唯一署名組織,物理科學與技術學院2017級博士生賀棟為第一作者,肖湘衡教授為通訊作者。
近年來,通過缺陷以及介面工程調控資料的電子結構從而增强其催化活性日益受到廣大研究者的關注。但當前的製備手段仍有限且不够精確。囙此發展可控度高、調節能力强、製備成功率高的研究手段顯得尤為重要。離子束方法由於具有可控度高、普適性廣、均勻性好等優點,能够在資料中精確構建缺陷和介面從而進一步揭示其構效關係。
研究人員通過Ar離子束對Co3O4進行輻照,在樣品中分別產生大量氧空位以及誘導相變產生CoO/Co3O4介面。電化學性能測試結果表明Ar離子輻照可以有效提升Co3O4析氧效能。結合理論計算,研究人員進一步揭示了由於氧空位和CoO/Co3O4介面對於表面活性電荷的梯度調控,增强了Co3O4表面對於反應過程中單氧基團的吸附能力,從而極大降低反應勢壘和過電勢。該工作在實現Co基電催化劑析氧效能新突破和反應機理更加深入認知的基礎上,進一步拓展離子束方法使用範圍,展示了將其發展為一種對資料電子結構進行缺陷以及介面調控的普適研究手段的重要價值。
原文連結:https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202001681