金屬納米顆粒的亞波長光場束縛特性使其成為一個光學納腔,可大大提升光與物質相互作用的强度。武漢大學物理科學與技術學院徐紅星課題組長期致力於等離激元納腔增强光譜研究,從早期的增强拉曼散射、增强螢光光譜,到今天發展成為內容豐富的納腔光物理。近幾年來,課題組圍繞光學納腔體系,實現室溫下光與物質的强耦合、極限場強/衰减速率的定量量測、電激發腔等離激元、超靈敏傳感、甚至是腔光力效應等。為更通俗地介紹光學納腔與傳統微腔的區別與聯系(圖一),課題組成員張順平等應邀在科普雜誌《物理》上撰寫題為《微腔或納腔中的光—物質相互作用》的文章,重點闡述光學納腔的主要特點以及前沿進展。
圖一光學微腔與納腔的在增强光-物質相互作用方面的比較
在一般的納腔體系中,激發光斑直接照射會帶來較强的干擾性背景和破壞性加熱效應,這影響了納腔在增强光譜方面的許多應用。近期,課題組利用銀納米立方置於金膜上(nanocube over mirror,NCOM)與銀納米線置於金膜上(nanowire over mirror,NWOM)構建了一個激發-收集分離且阻抗匹配的納米天線對(圖二a)。它們所形成的等離激元納腔具有高度的相似性——均為磁偶極共振模式、均能提供很大的電磁場增强以及垂直向上的輻射方向性。課題組以NWOM作為接收天線耦合自由空間中的光並充當表面等離激元的發射器,產生的表面等離激元沿金膜表面傳播,其電場方向垂直於金膜表面,可以高效地激發發射端的納米天線(NCOM)。這種激發和輻射功能分離的構型抑制了直接激發帶來的光熱以及背景雜訊,確保了高信噪比。此外,通過一個概念驗證實驗表明,當接收端和發射端共振波長匹配時,可以實現近場“熱點”的轉移,從而實現遠程表面增强拉曼光譜對極低濃度的分析物的檢測。這種新型表面等離激元器件可為生化檢測、非線性光學轉換和無線光通信等方面提供新的設計思路。這一成果以題為“Duplicating Plasmonic Hotspots by Matched Nanoantenna Pairs for Remote Nanogap Enhanced Spectroscopy”的論文發表在《Nano Letters》上。
圖二(a)阻抗匹配的納米天線對實現激發-收集分離的遠程拉曼光譜;
(b)等離激元納腔實現對單層TMD的穀圓偏振度的調控。
等離激元納腔除了具有巨大場增强之外,其近場也具有很大且可調的光學手性(optical chirality),可以對手性光-物質相互作用進行調節。例如,單層過渡金屬硫族化合物(TMDs)由於其巨大的激子效應、能穀自由度而備受關注。其躍遷選擇定則决定了+K和-K穀的躍遷分別和左右旋的光耦合,這一重要特性意味著基於對穀自由度的操控可以發展出資訊存儲和讀取的穀電子學器件。然而,由於室溫下穀間散射的存在,輻射的圓偏振度比較低,這限制了進一步的應用。課題組利用NCOM納腔與單層的TMDs形成了複合體系,通過新增穀極化激子的輻射速率,使之可以與穀間散射相比較,從而在室溫下得到了高達50%的圓偏振度,並利用等離激元隨外界環境敏感的特性,實現了對於納腔中TMD穀圓偏振度的逐步調控(圖二b)。該成果以題為“Selectively Depopulating Valley-Polarized Excitons in Monolayer MoS2 by Local Chirality in Single Plasmonic Nanocavity”的論文發表在《Nano Letters》上。
這些論文的第一署名組織是武漢大學,武漢大學物理科學與技術學院張順平副教授與徐紅星教授為通訊作者。該些研究工作得到國家自然科學基金委、國家重點基礎研究發展計畫和中國科學院先導專項等項目的支持。
論文連結:http://www.wuli.ac.cn/CN/abstract/abstract75496.shtml
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c0043
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c01019