近日,物理學院戴瑛教授團隊發現雙金屬原子負載的碳氮化合物(TM2/g-CN)可以對氮還原反應(NRR)目標中間產物的吸附進行有效調控,從而提高NRR的催化活性和選擇性。該研究對揭示NRR催化劑的構效關係和發展高效NRR電催化劑具有重要意義。相關研究成果以“High-Throughput Screening of Synergistic Transition Metal Dual-Atom Catalysts for Efficient Nitrogen Fixation”為題,線上發表於國際著名期刊Nano Letters(2021,21,1871)。論文第一作者為物理學院2017級博士生呂興帥,魏巍和戴瑛教授為共同通訊作者,山東大學為第一作者單位。
在雙原子催化劑中,金屬原子之間的協同作用賦予其遠優於單原子催化劑的催化效能。相較于單原子催化劑,雙原子催化劑中的兩個單原子在催化反應中可以發揮不同的功能,二者的協同作用不僅可以最大程度上提高原子利用率,重要的是可以提高催化的選擇性。戴瑛教授團隊發現,g-CN負載的雙過渡金屬原子可以作為一種新型的NRR電催化資料。通過第一性原理高通量篩選,在23種催化劑中,Fe2/g-CN表現出最優的催化活性,其限制電位僅為-0.13 V,標誌著一種新型、高效的電催化合成氨反應資料體系。重要的是,通過建立多尺度的催化活性描述符,為原子相互作用提供了解釋,並有助於篩選最有潜力的雙原子催化劑,突破了傳統的試錯合成的局限性。該研究對開發新型NRR電催化資料具有重要參攷價值。
近幾年,戴瑛教授團隊在光催化、光能電池等能源環境應用資料的設計與性質調控及其作用機理等方面取得了系列重要成果,分別發表在Nature Commun.、Nano Lett.、Nano Energy、Adv. Mater.、Angew.Chem.In.Ed.和Appl.Catal.B: Environ.等國際著名期刊。
該工作得到了晶體材料國家重點實驗室、國家自然科學基金面上項目、山東省自然科學基金、山東省泰山學者計畫和山東大學青年學者未來計畫項目的資助。
文章連結:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c05080