中國科學家發現化學反應中自旋軌道分波的量子干涉現象

中國科學技術大學王興安教授課題組與中國科學院大連化學物理研究所孫志剛研究員和楊學明院士課題組合作,發現了基元化學反應中自旋軌道分波的量子干涉現象,揭示了電子自旋-軌道相互作用對化學反應動力學過程的影響。在化學反應中,電子自旋軌道耦合會導致反應散射分波的分裂,進而使得分波可能存在一些精細結構。

中國科學技術大學王興安教授課題組與中國科學院大連化學物理研究所孫志剛研究員和楊學明院士課題組合作,發現了基元化學反應中自旋軌道分波的量子干涉現象,揭示了電子自旋-軌道相互作用對化學反應動力學過程的影響。這一研究成果於2021年2月26日發表在《科學》(Science)雜誌上。

自1925年烏倫貝克和古德施密特發現電子自旋現象起,人們在原子和分子等體系中發現電子自旋與軌道角動量的耦合會導致許多有趣現象的發生,比如:原子能級的分裂,磁晶各向異性和電晶體中的量子霍爾效應等。電子自旋和軌道角動量的耦合會對原子和分子的碰撞過程會產生影響。在化學反應中,電子自旋軌道耦合會導致反應散射分波的分裂,進而使得分波可能存在一些精細結構。但是長期以來,電子自旋軌道耦合是否能够以及如何影響化學反應的動力學過程仍然是一個未知並極具挑戰的問題。

圖注:D原子產物離子速度影像,圖左側顯示為前向散射方向的“馬蹄鐵”形結構。

為了解决這一問題,研究人員以實驗和理論相結合對電子自旋和軌道角動量在氟原子與氫分子的反應F+HD->HF+D中的影響進行了研究。實驗方面,通過將交叉分子束方法、時間切片離子速度成像科技與近閾值電離科技相結合,應用高分辨的實驗量測獲得了產物轉動量子態分辨的微分散射截面,並在微分散射截面前向散射方向觀測到了一個獨特的馬蹄鐵形結構。理論方面,發展了考慮電子角動量效應的量子動力學理論類比方法,對這個獨特的馬蹄鐵形動力學結構進行了解釋。理論表明這個動力學結構是由具有正負宇稱的自旋軌道分裂的共振分波的量子干涉導致的。這一研究結果表明自旋-軌道相互作用能够有效地影響化學反應動力學過程。

中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心陳文韜博士是本論文的第一作者。

該工作得到了國家重點研發計畫、國家自然科學基金和中國科學院戰略性先導科技專項(B類)的支持。

論文連結:https://science.sciencemag.org/content/371/6532/936

同期評論文章:https://science.sciencemag.org/content/371/6532/886

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