二維層狀半導體材料具有幾個原子層厚度，同時能够保持較高載流子遷移率，是抑制短溝道效應、進一步縮小電晶體尺寸的重要備選資料。然而，現時製備大面積二維電晶體薄膜的方法大多採用不同成核點成核、晶疇生長拼接而成。這種方法會在晶疇之間形成晶界，而且不能保證電晶體薄膜100%的覆蓋率，從而限制了基於這類薄膜製備的器件的效能和均一性。基於大面積集成電路對於半導體器件效能以及均一性的要求，在器件基底上直接製備晶圓尺寸連續二維電晶體單晶資料是產業界、科研界亟待解决的科學和科技問題。
為此，葉堉研究員課題組提出了一種利用相變和重結晶過程製備晶圓尺寸單晶電晶體相碲化鉬（MoTe2）薄膜的新方法。過渡金屬硫屬化合物是二維資料中非常重要的一類。MoTe2由於其金屬相（1T'）與電晶體相（2H）之間的自由能差异非常小，為在MoTe2中實現兩個相之間的可控相變提供了基礎。實驗中，他們首先通過碲化磁控濺射鉬膜的方法得到含有碲空位的晶圓尺寸多晶1T'相MoTe2薄膜。然後，通過定向轉移科技將機械剝離的單晶MoTe2納米片作為誘導相變的籽晶轉移到1T'-MoTe2晶圓的正中央，通過原子層沉積的緻密氧化鋁薄膜隔絕1T'相MoTe2薄膜與環境中的Te原子接觸抑制其他成核。之後在種子區域內打孔，使種子區域成為Te原子補給並維繫1T'到2H相變的唯一通道，通過面內二維外延實現了單一成核相變生長的單晶薄膜（圖1）。實驗中發現，籽晶首先通過1T'/2H的垂直介面誘導了種子底部1T'相MoTe2的相變，進而形成了面內的1T'/2H的異質結繼續誘導相變的發生。整個相變過程伴隨著以異質介面處2H相MoTe2為範本的重結晶過程，使得相變後的整個薄膜的晶格結構和晶格取向與籽晶完全一致，最終得到晶圓尺寸的單晶MoTe2薄膜。該製備方法通過原子的擴散和重排過程實現，無需以襯底為範本，囙此可以在非晶的SiO2襯底上進行，為後續的器件製備提供了基礎。
圖1 a晶圓尺寸單晶MoTe2薄膜的製備過程示意圖。b製備的MoTe2薄膜的光學照片。c種子區域的STEM表徵。
將得到的晶圓尺寸單晶MoTe2作為範本，通過再次蒸鍍鉬膜以及再次碲化的方法，可以在垂直方向上實現對該晶圓的快速外延（圖2），製備二維電晶體的塊材單晶晶圓。結合晶圓尺寸的二維層狀資料的剝離轉移科技，有望實現晶圓尺寸單晶單層MoTe2電晶體的批量製備。
圖2垂直方向快速外延製備單晶2H-MoTe2塊材單晶晶圓的方法示意圖。
以該薄膜為溝道資料，結合課題組之前發展的MoTe2相變工程方法製備的大面積1T'/2H/1T'相面內異質結場效應電晶體陣列，器件體現出100%的良率，並具有很好的電學效能，且其電學效能表現出很好的均一性（圖3）。
圖3以晶圓尺寸單晶2H-MoTe2薄膜為溝道資料，結合相變工程方法製備的1T'/2H/1T'面內異質結場效應電晶體陣列的電學表徵。
該工作以“Seeded 2D epitaxy of large-area single-crystal films of the van der Waals semiconductor 2H MoTe2”為題，於2021年4月9日線上發表於學術期刊《科學》（Science）上。北京大學物理學院凝聚態物理與資料物理研究所葉堉研究員為文章通訊作者，博士後徐曉龍為文章的第一作者。北京大學高鵬研究員、陳基研究員、徐萬勁高級工程師，山西大學韓拯教授為本項研究的主要合作者。這一工作得到了國家重點研發計畫、國家自然科學基金、北京市自然科學基金、人工微結構和介觀物理國家重點實驗室等支持。
論文原文連結：https://science.sciencemag.org/content/372/6538/195.full
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