催化加氫熱解(HyPy)科技是一種從地質大分子(如幹酪根)中釋放鍵合態化合物的有效方法,與傳統熱解方法相比,具有熱解產物產率高、結構重排和立體化學變化小等優點。現時HyPy研究主要集中在不同成熟度不同類型乾酪根釋放的非極性脂肪族生物標誌物(烷烴和芳烴)上,但是很少關注難揮發的極性雜原子化合物。這類化合物在乾酪根熱解產物中占比較大,研究其組成與分佈特徵能更全面的瞭解乾酪根的分子組成及其成岩演化規律。
傅立葉轉換離子迴旋共振質譜(FT-ICR MS)是研究原油極性有機質分子組成的最佳方法。結合軟電離科技包括電噴霧電離(ESI),大氣壓光致電離(APPI)等科技能實現各類極性化合物的分析,包括含氧(石油酸等)、含氮(中性、鹼性氮等)、含硫(硫醚、噻吩等)化合物等。
近期,中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室FT-ICR MS儀器首長蔣彬博士與詹兆文副研究員等對三種不同類型烴源岩游離瀝青和鍵合態瀝青中的雜原子化合物進行系統表徵,發現乾酪根鍵合態瀝青中的雜原子化合物含有較多的芳香結構,其組成和分佈受烴源岩沉積環境性質和熱演化程度的影響;含氧化合物(OX類)在不同類型烴源岩中都很常見,但在淡水環境下形成的烴源岩中含量最高;含氮化合物(N1和N1OX類)主要受成熟度的影響,在游離態瀝青中,含氮化合物主要富集在成熟度較高的烴源岩中,但在不同成熟度乾酪根鍵合態瀝青中普遍存在且組成相似,且隨著成熟度的新增,含氮化合物(尤其是鹼性含氮化合物)可逐漸從鍵合態瀝青釋放到游離瀝青中;含硫化合物(S1、OXS1和OXS2類)主要受沉積環境性質的影響,在咸水、還原性較强的沉積環境下形成的烴源岩中含量豐富,其在鍵合態瀝青中組成複雜且飽和程度低(圖1)。
圖1三種烴源岩游離瀝青和結合瀝青中雜原子化合物的組成分佈圖(負離子FT-ICR MS)
本研究從分子水准揭示烴源岩游離態和鍵合態瀝青中雜原子化合物的組成及分佈規律,為研究烴源岩形成環境性質、乾酪根組成與成因及在成岩過程中的地球化學演化提供了新的視角。
該研究成果近期發表於國際期刊《Organic Geochemistry》上,得到了國家自然科學基金(41803042和41973067)和有機地球化學國家重點實驗室基金(SKLOG2020-1和SKLOG2020-2)等項目的資助。
論文資訊:Jiang,Bin;Tian,Yankuan;Zhai,Zheng;Zhan,Zhao-Wen*;Liao,Yuhong;Zou,Yan-Rong;Peng,Ping'an.Characterisation of heteroatomic compounds in free and bound bitumen from different source rocks by ESI FT-ICR MS. ORGANIC GEOCHEMISTRY,2021,151: 104147.DOI: 10.1016/j.orggeochem.2020.104147
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