2021年3月31日,Nature Communications(《自然·通訊》)以“Sulfate formation is dominated by manganese-catalyzed oxidation of SO2 on aerosol surfaces during haze event(SO2氣溶膠錶介面錳催化反應主導灰霾期間硫酸鹽的快速生成)”為題,線上發表了北京大學環境科學與工程學院宋宇教授與中科院化學所合作的關於重污染期間硫酸鹽化學生成機制的新認識。
硫酸鹽是大氣顆粒物的重要組分,在重污染期間其濃度可以高達100μg m-3。傳統的化學機制均無法解釋該觀測現象。提出科學合理的硫酸鹽生成新機制,成為近些年來極具挑戰性的研究。
煤炭作為我國主要能源,其燃燒過程會排放大量二氧化硫和過渡重金屬。首先,研究團隊開展了接近真實大氣環境條件下的煙霧箱實驗類比,揭示出低溫高濕條件下,氣溶膠錶介面錳離子可以快速催化氧化二氧化硫生成硫酸鹽。其中,氣溶膠高離子強度會大幅增强該反應的發生。該反應速率相比傳統液相反應高2~3個量級。結合區域光化學數值模式,針對我國東部2015年和2016年冬季灰霾過程進行了類比分析。氣溶膠錶介面錳離子催化,可解釋92.5%硫酸鹽生成。此外,外場採集的樣品,從膜採樣化學組分和單顆粒分析中均發現硫酸鹽和錳元素共存的現象,為該研究結果提供了直接證據。中科院地球環境研究所、中國環境科學研究院、中國環境監測總站、北京理工大學、中科院大氣所等國內多家組織參與了本研究工作。
該研究結果揭示了我國灰霾期間硫酸鹽爆發增長的化學機制,為進一步治理大氣顆粒物污染提供了科學支撐,同時也為大氣化學領域中氣溶膠錶介面反應提供了重要啟示。
氣溶膠錶介面錳催化反應主導灰霾期間硫酸鹽的快速生成
環境學院宋宇教授、中科院化學所葛茂發研究員為本文的通訊作者,環境學院2016級博士研究生王恬恬為本論文的共同第一作者。該研究得到國家自然科學基金委重大研究計畫(91644212)資助。