中國科學院合肥物質科學研究院金屬納米孔洞準確預測模型的建立為金屬材料輻照損傷提供了關鍵認知

中科院合肥研究院固體物理所內耗與固體缺陷研究部劉長松研究員課題組與麥吉爾大學宋俊合作，在金屬中的孔洞缺陷行為研究中取得重要進展，創建了能够準確預測體心立方金屬中納米孔洞結構與能量的物理模型，為金屬材料的輻照損傷提供了尋求已久的關鍵認知。相關結果為理解輻照缺陷演化，以及設計新型抗輻照資料提供了可靠的理論基礎和工具。該研究結果以“Accurate prediction of vacancy cluster structures and energetics in bcc transition metals”為題發表在金屬材料領域權威期刊Acta Materialia上，侯捷博士為第一作者。

納米孔洞作為金屬的本征缺陷之一，廣泛存在於塑性變形、高溫、高能粒子輻照等各類服役環境下。這些納米孔洞對金屬材料的諸多性質（例如合金元素偏析、孔洞腫脹、斷裂、氫氦氣泡形核等）起著决定性的影響。為了調控這些性質，理解納米孔洞的基本性質顯得至關重要。實驗上對納米尺寸缺陷的觀測能力十分有限，而現有的計算類比也受到準確性或計算效率的限制。囙此，如何確定納米孔洞的穩定結構以及能量仍然是個難題。在這項研究中，研究人員通過系統的密度泛函理論（DFT）計算，針對體心立方金屬體系，找到了納米孔洞的結構-能量關係，並建立起了一個新的物理模型來預測納米孔洞的穩定結構以及能量。

首先，研究者篩查了大量不同結構的納米孔洞，並通過DFT計算，獲得了這些結構對應的形成能。如圖1所示，研究人員發現，當納米孔洞具有最小的Wigner-Seitz表面積時，它對應的形成能幾乎總是最低（最穩定）的。並且，這些穩定納米孔洞的形成能與其Wigner-Seitz表面積之間呈現出非常理想的線性關係。基於這一線性關係，研究人員能够準確的預測納米孔洞的形成能，並進一步推導出納米孔洞-空位結合能的模型公式。根據這一模型可以推測，納米孔洞對空位之間的結合能，會與結合該空位所帶來的Wigner-Seitz表面積增長（？S^Vn _WS）成線性關係。圖2中給出了模型預測值與實際DFT計算所得結合能之間的對比，二者之間良好的吻合也驗證了該模型的準確性。

如圖3所示，根據DFT計算，隨著尺寸的增長，納米孔洞對空位的結合能整體上增大，但其數值呈現出劇烈的波動。這些結合能的波動來自於？S^Vn_WS的波動，例如V₁₅孔洞結構緊湊，相對V₁₄孔洞而言表面積增長很小（？S^V15_WS= 0.5 a²₀），囙此對應的結合能較大（E^V15_b= 2.47 eV）。但由於V₁₅孔洞的閉殼層結構，後續空位只能以凸起形式結合在表面，相應的表面積增長自然很大（？S^V16_WS= 1.55a²₀），對應的結合能就較小（E^V16_b= 0.88 eV）。這裡還給出了文獻中廣泛使用的球形近似模型對結合能的預測，由於球形近似忽略了具體的原子結構，其預測結果與DFT值相差較大，而新建立的模型則很好的預測出了DFT觀測到的波動。由於結合能是研究納米孔洞的重要參數，對結合能的準確描述是預測納米孔洞演化的基礎。圖4給出了納米孔洞高溫退火的對象動力學蒙特卡洛（OKMC）類比結果，可以看出基於新模型的OKMC類比結果，與基於DFT的OKMC類比以及實驗結果均較為吻合，相比傳統的球形近似模型體現出較大優勢。

這項研究解决了長期以來無法準確描述和預測納米孔洞的結構與能量的基本問題，並建立了相應的定量物理模型，為金屬材料的輻照損傷提供了尋求已久的關鍵認知。這些金屬材料可以用在裂變發電站以及未來聚變反應堆當中，為解决能源危機發揮至關重要的作用。

該研究工作得到國家磁約束核聚變能發展研究專項、國家自然科學基金等項目的支持。

文章連結：https://doi.org/10.1016/j.actamat.2021.116860。

圖1.V₁-V₇納米孔洞在W（a），Mo（b），Ta（c），以及α-Fe（d）中的形成能隨Wigner-Seitz表面積S_WS的變化。其中a₀為相應的晶格常數。實心數據點代表最穩定的結構，空心點為亞穩定結構。

圖2.V₂-V₂₀納米孔洞在W（a），Mo（b），Ta（c），以及α-Fe（d）中的空位結合能與Wigner-Seitz表面積變化？S^Vn_WS之間的關係。其中a₀為相應的晶格常數。數據點代表DFT計算結果，直線為模型預測結果。

圖3.W中納米孔洞的空位結合能（a）以及Wigner-Seitz表面積變化？S^Vn_WS（b）隨納米孔洞尺寸n的變化。其中a₀為相應的晶格常數，n為納米孔洞中包含的空位個數。圖中給出了DFT計算值（紅色數據點）、模型預測值（綠色數據點）、以及傳統球形近似模型預測值（藍色實線）的比較。

圖4.1373K下納米孔洞平均尺寸（a）以及密度（b）隨退火時間的變化的OKMC類比。紅點為文獻中給出的實驗數據，藍線為基於傳統球形近似的類比結果，綠線為基於新預測模型的類比結果，陰影區域代表相應數據的標準差。

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