地化所研究發現水動力條件對無機成因的碳酸鹽碳同位素組成有重要影響

陸地和海洋碳酸鹽的碳同位素組成（δ¹³C）被廣泛用於重建古生態環境、古大氣CO₂濃度、古海洋碳迴圈過程以及一些極端乾旱事件。其原理是水體溶解無機碳（DIC）的δ¹³C值與周圍氣候環境有關，而碳酸鹽很好地記錄了DIC的δ¹³C變化。這其中有一個隱含的假設是CaCO₃與DIC的碳同位素分餾（）保持不變，與溫度、沉積速率、pH和水動力條件變化無關。

現時，學術界對於方解石生長速率對方解石δ¹³C值的影響尚有很大爭論。同時，我們在自然界中觀察到，的變化範圍可達0~4‰。究竟是哪些因素控制著的變化現時尚不清楚。已有研究表明，方解石與溶液的介面上存在一層擴散邊界層（DBL）。在DBL內部，溶質的傳遞只依賴於擴散。DBL的存在减慢了方解石介面與外部溶液的物質傳輸速率，囙此它的厚度對方解石沉澱速率有重要影響：即使是在相同化學組成的水溶液中，由水動力變化導致的DBL厚度不同會造成沉積速率變化達十倍以上。

中科院地球化學研究所環境地球化學國家重點實驗室的劉再華研究員團隊選取了雲南省香格里拉縣白水台內生鈣華沉積點作為研究對象，發現鈣華池內和邊石壩收集的方解石的δ¹³C、Mg/Ca及Sr/Ca值存在有規律的鋸齒狀變化，池子內部的δ¹³C和Mg/Ca值更高，而Sr/Ca值比邊石壩低。作者利用溶質傳輸模型（或者DBL模型）定量說明了以上變化是由於池子內部和邊石壩不同的水動力條件所致。池子邊石壩高Mg/Ca和低Sr/Ca值是由於池子邊石壩流速更快、DBL更薄、方解石沉積速率更快（圖1），而邊石壩的δ¹³C值更低則是由於DBL更薄導致方解石介面處溶液的pH更高所致。作者認為，白水台的數據支持Romanek et al.（1992）的觀點，即方解石沉積速率對方解石與HCO₃^-的碳同位素分餾影響不大。最後，作者通過模型計算，用DBL模型解釋了自然界不同水動力沉積環境下（如湖泊、河流和洞穴系統）的變化（圖2）。

圖1水動力條件通過影響擴散邊界層厚度從而影響方解石沉積速率和介面水化學的示意圖

圖2外部均勻混合溶液和方解石介面處的水溶液中HCO₃^-的δ¹³C值差异

該研究首次提出了水動力條件通過影響擴散邊界層（DBL）厚度從而影響方解石的同位素和元素組成這一控制機理。由於DBL在固-液介面普遍存在且厚度變化較大，該理論對於理解自然界和實驗室方解石的同位素組成和元素比值有重要訓示意義。

研究成果近期發表在地學知名刊物Earth and Planetary Science Letters上。中科院地化所晏浩副研究員為論文第一作者兼通訊作者，劉再華研究員為共同通訊作者。該研究得到中國科學院先導戰畧計畫（No. XDB40000000，XDB18010104）以及國家自然科學基金專案（Nos. 41673019，U1612441和41921004）的大力支持。論文連結如下：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0012821X21001916

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