近期，物理科學與技術學院王取泉、周利課題組在實驗上通過表面電子注入和抽取將Au納米顆粒等離激元波長隨尺寸减小的非單調藍移現象分別調控為單調藍移和單調紅移，並在理論上提出了包含本征量子化電子躍遷和表面電荷密度效應的修正半經典模型，揭示表面電荷轉移對量子等離激元尺寸依賴關係的調控作用。該工作以“Tunable Size Dependence of Quantum Plasmon of Charged Gold Nanoparticles”為題發表在《物理評論快報》上[Phys. Rev. Lett.126，173902（2021）]。
現時，量子尺寸金屬納米顆粒局域等離激元共振的尺寸依賴關係存在著多種不同的實驗觀測現象和理論模型解釋。當納米顆粒尺寸减小並進入量子尺寸範圍時，已經報導的實驗現象和理論模型包括：考慮量子躍遷修正的藍移現象、考慮表面分子鈍化作用的紅移現象、以及考慮低折射率空氣殼層的不移現象。在這些研究中，金屬納米顆粒表面電荷密度的變化沒有被考慮，特別是對於電子束激發的等離激元共振。
本工作通過新增還原溶液中的電子供體濃度可以將Au納米顆粒的等離激元波長隨尺寸减小的非單調藍移現象調控為單調藍移，並且通過表面鈍化過程將其調控為單調紅移，而在適量電荷轉移的情况下維持小幅振盪（變化很小）。此外，還通過注入電子展示了Au@Cu2-xS核殼納米粒子中電子和空穴等離激元的受控藍移和紅移。在理論上，提出了包含本征量子化電子躍遷和表面電荷密度效應的修正半經典模型，揭示表面電子注入或選取對量子等離激元尺寸依賴關係的調控作用，可以解釋觀測到的實驗結果以及文獻報導的各種等離激元尺寸依賴關係（藍移、紅移和不移），該模型對於光學激發或電子束激發的膠體溶液分散體系和納米顆粒薄膜等固相體系都能適用，對於理解量子等離子激元的性質具有重要意義。
以上研究得到了科技部國家重點研發計畫和國家自然科學基金等項目的支持。
圖1表面電子注入和抽取調控Au納米顆粒量子等離激元的尺寸依賴關係。
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https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.126.173902
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