6月3日,華中科技大學物理學院付英雙教授領導的低維物理與量子資料實驗室團隊以“Strain-Induced Bandgap Enhancement of InSe Ultrathin Films with Self-Formed Two-Dimensional Electron Gas”為題在納米領域重要期刊《ACS Nano》上發表研究論文。物理學院博士生張志模為本文的第一作者,張文號副教授與付英雙教授為論文的共同通訊作者。
原子級厚度的InSe是二維資料家族中具有代表性的一類資料,其新奇的本征物理特性以及在光電子器件應用方面存在的巨大潜力,使得該資料受到研究者的廣泛關注。在本論文工作中,付英雙教授團隊利用分子束外延(MBE)的資料製備技術,成功在石墨烯襯底表面外延生長出直到單層極限厚度的InSe薄膜。通過調控樣品生長條件,可以實現由1:1的InSe相往2:3的In2Se3相的相變過程,如圖1所示。
圖1:MBE可控生長實現二維InSe和In2Se3薄膜的結構表徵和物相轉變。(a)-(c)InSe和In2Se3薄膜的形貌結構和Raman譜表徵;(d)InSe和In2Se3薄膜的可控物相轉變。
利用低溫掃描隧道顯微鏡/譜學(STM/STS)科技,團隊成員對InSe薄膜樣品的微觀形貌結構及電子能態結構展開了系統的研究。實驗發現,InSe薄膜表現出電晶體特徵,其單層極限下的電晶體能隙為1.37eV,隨著層厚的新增,該能隙大小逐漸减小,直到5層的1.01eV。此外,STS量測顯示出,InSe薄膜在在晶格缺陷(如點缺陷或晶體臺階邊界)的位置附近,能隙存在顯著的增大,從而導致樣品在水准方向形成電晶體異質結,且異質結兩側以第一類能帶彎曲管道對齊(圖2)。結合第一性原理計算的結果,研究團隊成員推測該電晶體能隙增大的行為來源於晶格缺陷所帶來的局域應力效應。對比理論和實驗的結果,推測出在InSe薄膜中的晶格缺陷會引入約2%的局域壓應力。
圖2:InSe薄膜的電子結構特性。(a)層厚依賴的電子結構演化;(b)原子臺階附近能隙增大;(c)橫向異質結的第一類能帶彎曲示意圖。
進一步通過STM特有的准粒子干涉(QPI)科技,團隊成員觀測到了單層InSe上存在能量色散的電子駐波。該駐波來源於局域晶格缺陷對近自由電子的散射效應。通過分析電子駐波波矢對能量的依賴關係,得到了抛物線形的電子能帶色散關係符合抛物線規律(圖3),並擬合出InSe薄膜中的電子有效質量為0.27m0,這一結果表明單層極限厚度InSe中也存在二維電子氣特徵,證實其具有低載流子濃度和高遷移率,為今後實現單層InSe的量子霍爾效應奠定基礎。該實驗工作揭示了InSe薄膜資料所具備的有趣的物理特性如:局域應力調控的電子能帶結構,高遷移率的二維自由電子氣等。這些發現為實現該資料在未來的新奇光電子器件中的應用提供了更多的可能性。
圖3單層InSe中存在的二維自由電子氣,(c)-(f)為實空間的電子駐波圖案,(g)-(h)為倒空間的波矢,(k)為自由電子氣的色散曲線。
該研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發計畫等項目的資助。同時,感謝武漢大學袁聲軍教授在理論計算方面的精誠合作,以及中國科學技術大學曾華淩教授在拉曼量測方面提供的有益幫助。
論文連結:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.1c03724
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