Sargent最新Nat.，Commun.，多陽離子鈣鈦礦二維/三維介面

許多效能最佳的鈣鈦礦光伏器件利用2D/3D介面，這提高了效率和穩定性——但現時尚不清楚3D到2D鈣鈦礦的轉換是如何發生的，以及這些介面是如何組裝的。多倫多大學Edward H. Sargent等人使用原位掠入射廣角X射線散射（GIWAXS）來解析旋塗過程中的2D/3D介面形成問題。

使用原位GIWAXS證明，2D/3D介面的形成是通過中間態進行的，而中間態根據鈣鈦礦組成的不同而不同。對於MAPbI₃，暴露於配體溶液會誘導形成由溶劑分子插入的PbI₂二維層，隨後將其轉化為n=1的降維鈣鈦礦（RDP）。對於（MAPbBr₃）_0.05（FAPbI₃）_0.95薄膜，從3D碎片逐漸降維為n=3→2→1。

DFT計算發現，由於這些配體陽離子提供的環堆積相互作用，兩個鈣鈦礦碎片之間介面處的結合能在被VBA分子取代後新增。根據在原位GIWAXS實驗中的觀察，使用這些觀察結果假設配體滲透並平分3D鈣鈦礦以形成低維碎片，這些碎片在變成n=1之前連續分裂成低n RDP。

通過比較光伏器件與使用不同配體溶液製備的2D/3D介面，我們認為降低配體溶液中IPA的濃度可以減緩介面的形成，從而提高光伏器件的效能。隨著反溶劑濃度的新增，2D/3D轉化速度會變慢，在3D顆粒上共形形成的2D層會變薄，從而提高載體選取和器件效率（3D只有20%，2D/3D為22%）。AFM、SEM和ToF-SIMS的量測結果表明，IPA濃度越高，RDP層越厚、越無序，這導致PL壽命猝滅測定的2D/3D介面的載流子選取越差。

這項工作強調了對2D/3D介面形成的基本理解如何幫助設計出更好的器件。未來的研究將需要根據實驗和計算觀察來明確證明提出的這些微觀機理。

Andrew H. Proppe et al. Multication perovskite 2D/3D interfaces form via progressive dimensional reduction.Nat.Commun.2021，12（1），3472.

DOI: 10.1038/s41467-021-23616-9.

https://www.nature.com/articles/s41467-021-23616-9

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