基質輔助雷射解吸質譜(MALDIMS)在檢測蛋白質和DNA等高分子量生物分子方面受到了極大的關注。納米結構基底的物理化學性質對雷射解吸電離質譜的效能有重要影響。對基底性質的基本理解可以為高效LDI矩陣的設計和開發提供見解。
來自韓國延世大學等組織的科研人員研究了納米多孔金修飾的二氧化鈦納米線(納米金-TNW)的混合基質被開發以實現增强的LDI-質譜效能。本文基於包括光熱轉換和電子能帶結構在內的混合矩陣性質,研究了它的起源。相關論文發表在Advanced Functional Materials。
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https://doi.org/10.1002/adfm.202102475
值得注意的是,納米金-TNW比原始的TNW和無孔金納米修飾的TNW(AuTNW)雜化物的效能獲得了進一步的改善,這歸因於雷射誘導的表面重構/熔化現象。通過高孔隙率納米金的高效光熱轉換和雷射曝光,納米金發生明顯的表面重組/熔化。在納米金結構改變的瞬間,內部能量從納米金轉移到被吸附的分析物被促進,這有利於解吸。此外,在重組npAu附近的TNW處原位產生應變,使TNW晶格發生畸變。應變的發展通過在帶隙中引入淺陷阱能級降低了電荷載流子的複合速率,從而增强了電離過程。最後,通過對神經遞質(neurotransmitter)的分析,證明了基於npAu-TNW混合矩陣的LDI-MS的高性能。
圖1.npAu-TNW的特性
圖2.TnW、Au-TnW和npAu-TnW納米結構中混合酪氨酸的DSC熱分析。
圖3.基於水接觸角(WCA)量測的TNW、Au-TNW和npAu-TNW的光催化活性
圖4.雷射誘導npAu-TNW的結構變化。
圖5.由於雷射誘導的重構/熔化現象,npAu-TNW中的應變發展。
圖6.與雷射誘導的表面重構/熔化現象有關的增强解吸/電離的來源。
圖7.三種神經遞質的LDI-MS
總之,本文為了提高LDIMS的解吸和電離效率,研製了一種npAu-TNW雜化無機基質。此外,還探討了基於基質的光致熱學和電學性質以及LDI-MS高性能的來源。npAu-TnW雜化資料脫附和電離的增强從以下幾個方面進行了解釋:1)新增了局部加熱和傳熱,2)提高了光催化活性,3)發生了雷射誘導的表面重組/熔化。最後,從熱力學的角度討論了雷射誘導的基體表面重組/熔融對脫附的影響,並以亞甲基硫酸鹽為例進行了驗證。
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