研究背景
太赫茲輻射（頻率範圍0.1-30 THz）位於微波和紅外波段之間。由於具有低光子能量、在非極性資料中無吸收以及涵蓋有機和無機大分子的振動和旋轉模式等獨特的特性，太赫茲輻射在製藥、汽車、生物成像等領域都有廣泛的應用。隨著對基本物理認識的顯著增長，可見和中紅外雷射脈衝與物質的非線性相互作用已經可以用來有效地產生强太赫茲輻射，這讓研究者意識到太赫茲輻射反過來又可以作為探索這些波長下物質特性的工具，探索强太赫茲輻射下資料的非線性及其他特性，研究資料的動態非線性輸運現象和激發模式的非線性相互作用也將成為可能。
內容簡介
强場太赫茲輻射為操縱和控制複雜的凝態系統提供了一個强大的工具。本篇綜述概述了强場太赫茲輻射的產生、探測和應用方面的研究進展。回顧了基於鈦藍寶石雷射器的臺式强場太赫茲源，比較了各種强場太赫茲產生方法的特點和優缺點。總結了相干太赫茲檢測方法，並分析了它們在强場太赫茲檢測中的局限性。介紹了强場太赫茲輻射在光譜檢測、非線性效應和相干磁振子開關等方面的應用。最後對强場太赫茲輻射的產生和應用進行了簡短的展望。
一、强場太赫茲源
雖然自由電子雷射器可以產生峰值場振幅為幾十個MV/cm的的强太赫茲輻射，但它的體型龐大、造價昂貴且複雜，囙此，本綜述將注意力集中在臺式太赫茲產生系統上。臺式太赫茲系統主要可以分為三類：光電導天線（PCA）、光整流（OR）和雷射-电浆相互作用系統。
PCA是一種常用於產生太赫茲輻射的電子開關。為了發射太赫茲輻射，光電導開關應該在亞皮秒的時間尺度上工作，其開關時間取決於襯底中光生載流子的壽命。為滿足高功率太赫茲源的需求而發展起來的大口徑光導天線（LA-PCA）可產生µJ量級的太赫茲輻射。圖1所示為叉指型LA-PCA的典型結構。
圖1.叉指型LA-PCA的典型結構，1.叉指電極；2.半絕緣GaAs襯底；3.遮蔽一個電場方向的不透明金屬化。電場方向用箭頭表示。【Applied Physics Letters，2005，86（12）：121114】
非線性晶體中的光學整流（OR）是產生單週期强太赫茲輻射的首選科技。光學整流是一個二階非線性過程，當光場與具有二階非線性性質的介質相互作用時，由兩個相同頻率的光子之間的差頻效應可以得到與光强度成正比的直流電場。如果採用脈衝形式的光場，則將在介質中產生交變電場並輻射電磁波，囙此基於亞皮秒光整流機制可以產生相干太赫茲電磁輻射。基於OR的太赫茲波產生中常用的晶體有ZnTe、GaP、GaSe、LiNbO3和DAST、BNA等有機晶體。圖2所示為冷卻的LiNiO3晶體用於產生太赫茲波的實驗裝置示意圖。
圖2.冷卻的LiNiO3晶體用於產生太赫茲波的實驗裝置示意圖。【Optics Letters，2013，38（5）：796-798】
高强度飛秒鐳射脈衝產生的电浆可以發射從X射線到太赫茲波長的相干輻射，雷射誘導的空氣电浆比PCA和非線性晶體具有更高的損傷閾值，囙此有望產生更强的太赫茲輻射。通過沿入射光束電場方向施加直流偏壓，或者對电浆施加平行於或垂直於電場方向的靜磁場，可以增强太赫茲輻射。據報導，在焦點前插入二次諧波產生晶體，產生的太赫茲輻射可增强40倍，這種方法也稱為雙色成絲法。
近年來，拓撲絕緣體、自旋電子學資料和超構表面也被用於產生太赫茲輻射，由於他們獨特的資料特性，在太赫茲產生科技中具有良好的應用前景。上述幾類臺式强太赫茲源的產生特點和優缺點的比較見錶1。
錶1强場太赫茲產生科技的比較
二、太赫茲輻射的探測方法
傳統的太赫茲探測方法在强場太赫茲領域也有很多的應用，但它們在應用的過程中有著自己相對的優勢和局限性。例如，由於PCA檢測器在探測强場太赫茲時，其雜訊相對較高，並且强太赫茲場可能在電晶體襯底中引起非線性效應，難以獲得準確的探測訊號。囙此，儘管PCA探測器質量很高，但它們並不常用於檢測强場太赫茲脈衝。電光採樣科技通常不適用於强太赫茲場探測。該科技通過量測非線性晶體中Pockels效應引起的偏振態變化來獲得太赫茲電場強度，如果在折射率橢球上的旋轉角度超過π/2，檢測脈衝强度會發生反轉，這一效應稱為過度旋轉。强場太赫茲輻射需要一種大動態範圍的檢測科技。基於空氣电浆可以實現太赫茲場的相干探測，該方法的一個重要特點是太赫茲頻寬僅受光脈衝持續時間的限制。电浆螢光發射也可用於檢測空氣中的强場太赫茲輻射，太赫茲脈衝與雷射电浆之間的相互作用可以增强电浆螢光發射。所以，可以通過在电浆上施加與太赫茲場平行的外部偏置場作為本振訊號，或通過在太赫茲脈衝和雷射脈衝的公共焦點處施加交流偏置電壓，來實現强場太赫茲波的相干檢測。
三、强場太赫茲輻射的應用
强場太赫茲源和探測器的快速發展帶動了太赫茲輻射各種應用的探索。由於强場太赫茲脈衝可以為光生載流子提供更高的能量，許多研究中採用基於强場太赫茲輻射的太赫茲時域光譜科技（THz-TDS）來研究電晶體和其他凝態系統的載流子動力學特性。此外，强場太赫茲輻射具有相對較高的峰值電場強度，可以產生各種光學非線性效應，如高階諧波產生，飽和和反飽和吸收，以及四波混頻等。强場太赫茲輻射還可以作為磁振子開關的强磁場源。
1.强場太赫茲輻射在光譜學中的應用
隨著THz科學的迅速發展，THz-TDS已經成為研究資料效能的成熟方法。現時，主要有四種科技用於强場太赫茲脈衝光譜檢測，包括强場THz-TDS科技、光泵浦/强場太赫茲探測（OPITP）科技、强場太赫茲泵浦/太赫茲探測（ITPTP）科技和强場太赫茲泵浦/其他輻射探測（ITPOP）科技。其中，光泵THz-TDS科技可用於表徵超快的載流子動態特性，而在這樣的系統中使用强太赫茲脈衝作為探測光可以觀察到非線性的載流子動態行為，如非線性吸收漂白效應。如圖3（a）所示為不同的泵浦-探測時間延遲下太赫茲脈衝主峰的透過率，可以看到，在GaAs樣品中的强場太赫茲電場的透過率比弱太赫茲場時高出大約60%，這種現象可以歸因於强場太赫茲脈衝引起的Γ穀和L穀間電子的穀間散射，如圖3（b）所示。
圖3.OPITP科技研究GaAs中非線性吸收漂白效應的實驗結果和理論解釋。（a）在800nm光泵浦下太赫茲峰的透過率。（b）GaAs的電子能帶結構及相關激發機理的示意圖。【Optics Express，2009，17（12）：9620–9629】
2.强場太赫茲輻射引起的非線性效應
强太赫茲電場對研究資料中的非線性光學響應和非線性傳輸現象具有重要意義。以光學領域相對容易實現的高次諧波產生（HHG）為例，在太赫茲波段，實現HHG有兩個主要障礙。首先，太赫茲電場不够强可能不足以激發非線性。二是HHG的效率相對較低。隨著强場太赫茲源的發展，已經可以產生電場高達幾百MV/cm的太赫茲波，囙此太赫茲波段的HHG也開始得到研究。在GaSe體資料中觀察到了高達22階的HHG，理論研究表明HHG過程來源於動態布洛赫振盪與相干帶間激發的共同作用，如圖4所示。
圖4.GaSe體資料中的太赫茲HHG波。（a）高次諧波强度譜；（b）13次諧波的强度與入射太赫茲波幅度的關係；（c）6次和12次諧波之間的光譜干涉；（d）GaSe體資料Γ點與K點之間的電子能帶結構。【Nature Photonics，2014，8（2）：119–123】
在室溫條件下利用數十kV/cm的太赫茲場驅動，在單層石墨烯中也實現了HHG，最高階非線性可達7階。石墨烯中太赫茲高階諧波的極高效生成歸因於狄拉克電子對太赫茲場的集體熱響應，實驗結果如圖5所示。
圖5.石墨烯高次諧波產生的實驗結果和示意圖。（a）石墨烯樣品（藍線）和裸露的SiO2襯底（紅線）的光譜，清楚地觀察到了奇數階HHG波。（b）基於石墨烯帶內非線性太赫茲電導率的熱力學模型計算，說明了石墨烯中太赫茲高次諧波產生的機理。【Nature，2018，561（7724）：507–511】
3.强場太赫茲磁場的應用
自由空間太赫茲脈衝的電場為操縱皮秒尺度上的電荷運動提供了直接方法。隨著强場太赫茲源的發展，太赫茲磁場的應用也吸引了越來越多的科研工作者的研究興趣。强場太赫茲瞬變的磁場分量可以實現對磁性材料自旋自由度的超快控制。如圖6所示，單週期太赫茲脈衝可以以高達1THz的頻率打開和關閉反鐵磁性材料NiO中的相干磁振子，其中强太赫茲磁場通過直接塞曼相互作用激發樣品並擾動電子自旋，然後用近紅外雷射脈衝探測了感應磁化强度隨延遲時間t的變化。
圖6.相干磁振子的開關（a）太赫茲泵浦磁光探測系統的示意圖。（b）入射太赫茲磁場脈衝與NiO的晶格結構。（c）入射的單個太赫茲脈衝的磁場。（d）感應法拉第旋轉角隨泵浦-探測延遲的變化。（e）磁場脈衝和法拉第旋轉角的傅立葉轉換幅度譜。第二個脈衝與第一個脈衝引起的自旋進動同相（f）和反相（g）時雙脈衝激發的結果。紅線是太赫茲脈衝的軌跡，綠線是實驗結果，黑線是類比結果。【Nature Photonics，2011，5（1）：31–34】
總結
本文概述了强場太赫茲輻射的產生、探測和應用方面的研究現狀。隨著高强度飛秒雷射器的進步，基於金屬表面、水膜和液體的雷射电浆太赫茲產生將為强場太赫茲源提供一種新的途徑。自旋電子學資料和超構表面是兩個新興的系統，通過優化設計這些人工結構，可以大大提高所產生的太赫茲輻射效率。此外，超構表面還提供了一種控制太赫茲場的偏振和相位的方法，這有助於精確控制太赫茲-物質的相互作用。隨著强太赫茲源的發展，很多科研工作者們在太赫茲波段獲得了資料的非線性特性，如二維資料及其異質結構中的高次諧波產生、克爾效應和吸收飽和。同時，强場太赫茲磁場為皮秒時間尺度上的磁振子開關開闢了道路，我們希望在這一有前途的領域中會出現更多令人振奮的成果。
原文刊載於【光電子學前沿】公眾號
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