二維資料具有獨特的物理、化學性質,受到了科研工作者的廣泛關注。與無機二維資料相比,二維有機資料的機械柔韌性更好、化學結構具有更廣泛的可調性。但是,當前二維有機資料的製備仍面臨著合成複雜、拓撲選擇性狹窄和產率低的挑戰,限制了二維有機資料的應用。囙此,如何實現快速大量製備是當前二維有機資料的研究熱點之一。
北京同步輻射裝置用戶耿建新教授團隊以聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸鈉(PEDOT:PSS)為原料,通過冰範本誘導PEDOT:PSS形成二維片層,實現了PEDOT:PSS二維片層資料的快速批量製備。該團隊系統地闡明了冷凍過程中片層的形成機理及片層內部分子鏈的排列方式,將所得二維片層應用於超級電容器的電極資料,得到了優异的儲能效能。
該團隊與北京同步輻射裝置的漫散射、小角散射實驗站合作,利用同步輻射X射線衍射研究了分子鏈在片層內部的排列形式。研究過程中,通過分析X射線從不同方向入射時收集的二維繞射圖樣,得到了分子鏈在片層內部的排布管道,即PEDOT鏈沿凍結方向排列的同時,其分子鏈骨架平面垂直於二維片層。此外,還利用同步輻射原位小角X射線散射科技闡釋了二維共軛聚合物片層的形成過程。通過分析不同溫度下收集的小角X射線散射圖樣,獲得了PEDOT聚合物鏈在冷凍過程中構象演變的資訊,即在冷凍過程中PEDOT鏈解纏繞並被擠壓到冰晶“邊界”處而形成二維片層。
該共軛聚合物二維片層資料的製備方法易於實施、產率高、可放大,為二維有機資料的製備拓寬了途徑。相關研究成果以“Ice-Templated Large-Scale Preparation of Two-Dimensional Sheets of Conjugated Polymers: Thickness-Independent Flexible Supercapacitance”為題發表在國際著名學術期刊《ACS Nano》(2021,15,8870-8883)上。
原文連結:
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c01459
圖:(a)PEDOT:PSS片層氣凝膠的製備過程。(b)PEDOT:PSS片層陣列的製備過程。(c)不同溫度下,PEDOT:PSS分散液的原位小角X射線散射圖樣。(d)PEDOT:PSS片層陣列的示意圖及不同X射線入射方向時採集的二維X射線衍射圖樣。
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