金屬鹵化物鈣鈦礦由於其優越的光電性質,在發光二極體領域有較好的前景。近年來鈣鈦礦發光二極體發展迅猛,但其器件效能仍落後於無機和有機發光二極體,發光效率和穩定性仍是制約其發展的重要挑戰,揭示鈣鈦礦層的發光機理是領域研究的迫切需要。鈣鈦礦的發光特性受組分、維度和缺陷等多重因素影響,溶液法製備的鈣鈦礦,其結晶動力學會影響薄膜形貌、結晶性、晶體取向以及器件效能,深入理解結晶動力學對鈣鈦礦發光層發光機理的作用對進一步提高鈣鈦礦發光二極體的發光效率具有重要意義。
圖1.CsPbBr3鈣鈦礦薄膜在有無乙醇胺修飾的空穴傳輸層上的原位結晶動力學。a)無修飾和b)有修飾鈣鈦礦的GIXRD峰强度與退火溫度的函數關係。c)無修飾和d)有修飾鈣鈦礦的2D-GIXRD(peak1)匯出的積分曲線。e)計算得到的不同鈣鈦礦晶相的XRD圖。f)在Q≈10.5 nm-1處放大的peak1。插圖是α-CsPbBr3和α-CsPbBr3的晶體結構示意圖。
華東師範大學李豔青課題組和蘇州大學唐建新課題組及合作者用乙醇胺小分子添加劑修飾PEDOT:PSS空穴傳輸層,借助原位掠入射X射線衍射(in situ GIXRD)表徵科技監控不同襯底上CsPbBr3鈣鈦礦晶體生長的動態過程,發現乙醇胺修飾可以加速結晶過程,改善結晶性和晶體取向,有助於形成純的立方晶相(α-CsPbBr3),不僅鈣鈦礦薄膜的光致發光強度有極大提升,而且對應的鈣鈦礦發光二極體的亮度和器件效率也有很大提高。此外,研究還發現,隨著退火溫度升高,鈣鈦礦有從α-CsPbBr3到α-CsPbBr3的相轉變趨勢,相變會降低鈣鈦礦發光二極體的器件效能,通過原位X射線光電子能譜(in situ XPS)和發光光譜吸收譜表徵,結合密度泛函理論計算,推斷混合維CsPbBr3鈣鈦礦中有機添加劑的熱分解是相變的主要誘因。
圖2.不同退火溫度下(323K,343K,363K),鈣鈦礦晶體結構、表面形貌以及光致發光情况。a-c)在無修飾的空穴傳輸層上CsPbBr3鈣鈦礦的GIXRD和SEM圖。d-f)在有乙醇胺修飾的空穴傳輸層上CsPbBr3鈣鈦礦的GIXRD和SEM圖。g-i)對比乙醇胺修飾空穴傳輸層上鈣鈦礦的相對光致發光強度。
研究者相信,本論文的研究工作可以幫助研究人員更好地理解調控鈣鈦礦生長襯底性質後,鈣鈦礦的結晶動力學以及其對鈣鈦礦發光器件效能的影響;本論文還提供了一套研究鈣鈦礦晶體生長過程的普適性方法,具有很强的推廣價值和借鑒意義。相關論文線上發表在Laser & Photonics Reviews(DOI: 10.1002/lpor.202100023)。華東師範大學李豔青教授、蘇州大學唐建新教授、日本千葉大學Nobuo Ueno教授為論文的共同通訊作者,博士後沈孔超、碩士生王經坤和博士生瀋陽為該論文的共同第一作者,合作者還包括上海應用物理研究所的研究團隊。
圖3.不同退火溫度下(323K,343K,363K)、乙醇胺修飾的CsPbBr3鈣鈦礦發光二極體的發光效能。a,d,g)歸一化的器件電致發光譜。b,e,h)器件的電流密度-電壓-亮度曲線。c,f,i)器件外量子效率與亮度的函數關係。
原文刊載於【InfoMat】】公眾號
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