氨(NH3)作為當今世界上最重要的化工產品之一,已經在製藥、化肥以及可再生能源存儲等領域得到了廣泛的應用。然而,迄今為止工業合成氨仍依賴於傳統的哈-博工藝(Haber-Bosch process)。該方法需要在高溫、高壓的極端條件下進行(300~500℃、150~200 atm),不僅嚴重消耗能源,還伴隨著大量的碳排放。囙此,在能源危機和環境問題日益凸顯的今天,開發一種低能耗、低污染的合成氨新方法具有十分重要的意義。
近來,新興的電催化氮還原反應(electro-catalytic nitrogen reduction reaction,eNRR)能够以氮氣和水性電解液作為反應系統,實現常溫、常壓條件下的合成氨,具有低能耗、低污染等諸多優勢。若進一步和可再生能源發電科技相結合,eNRR可為氨合成工業提供一條綠色、低碳、永續的技術路線。然而,大量研究結果表明:由於氮分子中的N≡N鍵的穩定性極高且催化劑表面氮氣吸附困難,eNRR過程的動力學上存在巨大的瓶頸。此外,由於析氫反應(hydrogen evolution reaction,HER)的存在,致使eNRR的法拉第效率(Faradic efficiency,FE)過低。囙此,提高eNRR催化劑的活性和選擇性是現時該領域所面臨的最大挑戰。
鑒於此,天津大學材料科學與工程學院的侯峰副教授、梁驥教授聯合天津師範大學物理與材料科學學院的王立群博士提出了一種基於硼摻雜碳納米球的新型催化劑,並將其用於高效、穩定的eNRR產氨。該工作通過水熱法成功對碳納米球實現了原位、可控的硼摻雜。實驗和理論分析進而表明硼摻雜量對資料中的硼摻雜構型具有重要影響。具體而言,在最佳的硼摻雜量下(硼酸和葡萄糖的比為0.6),資料中利於eNRR效能的BC3構型達到了其最大的相對含量(43%)。從而使得該組分的資料表現出優异的eNRR效能,其氨產率為33.8µg h−1mgcat−1,FE為39.2%。此外,該資料在連續18小時的eNRR過程中也表現出了令人滿意的穩定性。
研究者相信,此工作將會為碳基非金屬的eNRR電催化劑的設計、合成以及催化機理等研究提供指導意義。相關論文線上發表在Carbon(DOI:10.1016/j.carbon.2021.05.060)上。
原文刊載於【InfoMat】公眾號
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