近日,應國際權威學術期刊Chemical Society Reviews邀請,精密量測院徐君和鄧風研究員團隊撰寫了題為“Solid-state NMR studies of internuclear correlations for characterizing catalytic materials”的綜述論文(IF:54.5),系統介紹了包括課題組工作在內的固體核磁共振(NMR)相關譜科技及其在催化資料表徵應用方面的最新研究進展。
對多相催化資料結構與性質的深入理解是高性能催化資料可控製備的關鍵,這需要對催化資料進行精確表徵。由於分子篩、氧化物和有機金屬框架資料(MOFs)等重要催化資料的結構、組成和性質的多樣性,使得精確表徵研究成為一項複雜的系統工作,其最大挑戰是如何瞭解催化資料骨架組成和微觀結構、催化反應中的相互作用及反應機制,進而建立催化資料結構與效能的聯系(構-效關係),指導催化劑的設計與合成。固體NMR相關譜科技通過探測催化資料上原子核間的相互作用,建立原子核間關聯,量測核間距離,從而實現在原子-分子水准上對催化資料進行精確表徵,是催化資料和催化反應研究中的强有力工具。
論文首先對用於固體NMR相關譜科技的基本原理進行了詳細介紹(圖1)。包括二維(2D)同核和异核相關譜以及雙共振科技,還包括近年來湧現出的三維(3D)固體NMR相關譜科技以及靈敏度增强的動態核極化(DNP)等新技術。三維(3D)固體核磁共振相關科技使得對三個原子間的相互作用觀測成為可能,DNP科技可以獲得2~3個數量級的核磁共振訊號增强,提高了催化資料樣品的觀測靈敏度,極大拓寬了固體NMR的研究能力和研究範圍。文中討論了如何利用固體NMR相關譜科技解决催化劑資料研究中一些重要問題,例如利用多元(2D,3D)固體NMR相關譜科技可以建立催化資料樣品特定原子核間化學鍵連的相關性,用於表徵分子篩、氧化物、複合材料以及MOFs的骨架以及表面結構;通過固體NMR雙共振科技獲取基團間相互作用、空間臨近性和距離等資訊以研究催化資料上協同活性中心、吸脫附過程中的主客體相互作用;利用原位固體NMR相關科技可捕捉、鑒定反應中間體結構,並跟踪其轉化過程以揭示催化反應機理。最後,論文對固體NMR相關譜科技面臨的挑戰和發展前景進行了評述和展望。
該研究工作得到了國家自然科學基金委與中國科學院支持。
論文連結:
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/cs/d0cs01130d#!pAbstract
用於催化資料表徵的固體核磁共振相關譜:(a)二維SQ–SQ同核相關譜、(b)二維DQ–SQ同核相關譜、(c)二維异核相關譜和(d)一維REDOR雙共振譜
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