上海交通大學張文濤研究組與張傑、嚮導研究團隊合作以“Optical manipulation of electronic dimensionality in a quantum material”為題在《Nature》發表突破性的研究成果:利用飛秒鐳射操控量子資料,在三維資料中實現暫態二維長程有序電子態,並在所形成的二維電子態中發現存在光致超導的迹象。
二維電子態中存在眾多奇异的量子現象,如量子霍爾效應(1985年諾貝爾物理獎)、石墨烯中的狄拉克電子態(2010年諾貝爾物理獎)和超導增强等。這些二維電子態通常通過機械剝離、人工異質結、分子束外延生長等方法製造人工結構來實現;本研究提出並實現了在量子資料中利用超快雷射調控產生二維電子態的新方法。該方法利用在特定雷射强度下激發相干電子—聲子相互作用所引起的資料晶格宏觀週期性畸變,結合雷射在資料中由於穿透深度引起的强度分佈,從而導致這種晶格畸變在資料中分層出現並在晶格畸變層與原始層之間實現了一種長程有序的二維電子態。
圖1雷射調控形成二維電子態示意圖
該論文對1T-TiSe2這一傳統的三維電荷密度波資料進行了高分辨的超快雷射操控研究。通過時間分辨角分辨光電子能譜的量測,發現隨著雷射泵浦能量的新增,電子態的線寬在特定泵浦能量下會出現交替减弱的反常現象。這種奇特的現象只有在電子維度從三維退變成二維才能得到合理的解釋。進一步研究發現,超快電子結構在高激發密度下表現出非簡諧振盪現象,意味著强雷射作用可引起晶格畸變反轉,從而可在晶格畸變反轉區與非反轉區形成二維電子結構。通過高分辨兆伏特超快電子繞射實驗,觀察到了代表週期晶格畸變的超晶格峰在强雷射泵浦作用下先消失再出現的特徵,為雷射作用下晶格畸變反轉的存在提供了確定性證據。超快電子結構和超快電子繞射實驗數據與含時的、空間分佈的Ginzburg-Landau雙勢阱模型類比計算結果吻合,證實飛秒鐳射誘導晶格畸變反轉可在三維資料中實現二維電子態。通過時間分辨角分辨光電子能譜量測,在該二維電子結構中進一步發現電子態密度的新增和存在能隙的迹象,表明有可能出現光致非平衡高溫超導現象。這些發現首次展現了利用超快雷射實現對電子態維度的調控,並產生奇异的量子現象。
圖2光誘導的二維介面、在二維介面態密度新增及發現能隙打開奇异電子態
圖3超快電子繞射量測超晶格峰並確認雷射誘導晶格畸變反轉
先進儀器的研製和實驗精度的提升是獲得此新發現的關鍵。在國家和學校人才計畫的支持下,張文濤研究組自主研製了具有國際領先水準的時間分辨角分辨光電子能譜儀,時間分辯率(113 fs)和能量分辯率(16.2 meV)的乘積已接近物理極限,達到了國際上同類儀器的最高水准。張傑、嚮導研究團隊在基金委國家重大科研儀器研製項目(部門推薦)的支持下,研製了現時世界上唯一一臺時間分辯率優於50 fs(FWHM)的兆伏特超快電子繞射裝置。本研究結合了時間分辨角分辨光電子能譜儀對電子敏感和兆伏特超快電子繞射裝置對原子敏感的優勢,分別從超快電子結構和超快晶格動力學兩方面提供了相關發現的實驗證據【圖2、3】。
圖4高性能時間分辨角分辨光電子能譜儀及兆伏特超快電子繞射裝置
本工作獲得了科技部、基金委和上海市科委科研專案的資助;由上海交通大學物理與天文學院、張江高等研究院、自然科學研究院、李政道研究所和上海科技大學的研究人員共同完成。上海交通大學高性能計算中心提供了計算資源。
張文濤研究組博士生段紹峰,張傑、嚮導研究團隊博士生程運為該論文的共同第一作者,張文濤和嚮導為該論文的通訊作者,上海交通大學錢冬課題組、羅衛東課題組、上海科技大學郭豔峰課題組在資料分析、電子結構計算及樣品製備等方面參與該研究並做出了重要貢獻。
論文連結:https://www.nature.com/articles/s41586-021-03643-8
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