在第Ⅱ類超導體中，當外加磁場超過下臨界場時，磁場會以量子化的磁通形式進入到超導體內部。磁通芯子中是正常態，而周圍是超導態。囙此，磁通是一種受限量子體系，在磁通芯子區域會形成准粒子的束縛態。早在1964年，理論學家Caroli、de Gennes、Matricon（CdGM態）基於一些簡單的假設，預言了分離的磁通束縛態能量Eμ=±μΔ2/EF；進一步的理論計算得到μ=1/2，3/2，5/2，…，其中Δ是超導能隙，EF是費米能，即磁通束縛態的能級的比值是1/3/5。這已經變成了此分支領域的一個傳統信念。而由於大多數超導體中EF>>D，導致這些分離的磁通束縛態能級間距很小，很難被觀測到。在鐵基超導體中，得益於較小的費米能量EF，分離的磁通束縛態能級間距較大，這促使南京大學聞海虎教授團隊前期首次在淺帶鐵基超導體FeTe1-xSex的部分磁通中清晰地觀測到磁通芯子裡面的分離量子態，其束縛態能量比值接近早期理論預言的1/3/5【Nature Communications 9，970（2018）】。
最近聞海虎、楊歡教授團隊在新型鐵基超導體KaCa2Fe4As4F2上對磁通束縛態進行了進一步的研究，發現束縛態能級偏離之前普遍認為的1/3/5，並且在磁通中還首次觀測到了束縛態產生的多級空間態密度振盪（Friedel振盪）。這些新的觀察促使他們回過頭來仔細研究磁通態的本征問題。通過自洽求解相關的理論方程（Bogoliubov-de Gennes方程），他們發現所謂磁通束縛態能級要滿足1/3/5比例的傳統信念是由於在第一篇涉及該概念的理論文章中，作者使用了能隙函數隨空間線性變化的假設。而實際上這個能隙函數是可以自洽求解的，在量子極限（T/Tc≤Δ/EF）下得出的結果是在一個tanh（r/x0）函數上疊加一個Friedel振盪的形式。基於這個新的理解，磁通束縛態的能量完全沒有必要滿足1/3/5，而且磁通束縛態會在磁通周圍出現量子振盪。囙此本工作的實驗觀察和理論分析動搖了傳統的關於磁通束縛態的信念，對更深刻理解磁通束縛態提供了重要線索。
KaCa2Fe4As4F2是一種新發現的鐵基超導體，超導臨界溫度Tc約為33.5 K，聞海虎教授團隊發現其表面量測的隧道譜非常均勻（圖1c），完全打開的能隙Δ約為4.3 meV，進一步實驗表明Γ點附近的空穴型α費米麵貢獻主要的態密度，且它的費米能EF非常小，僅為約24 meV，相關工作同時被編輯推薦發表在【Phys. Rev. B 103，214518（2021）】上。較大的超導能隙和較小的費米能使得該資料更容易滿足極端量子條件（T/Tc<<Δ/EF~ kFξ0），囙此更容易觀察到磁通束縛態的特徵。
他們首先沿著z方向對樣品施加了2 T磁場，在400 mK下量測得到了不同能量下的磁通影像（圖1d-g），圖中亮的區域表示態密度較高的區域。在能隙以內，磁通芯子附近由於低能准粒子激發使其表現出較高的態密度。可以看到磁通呈現不規則排列，磁通影像呈現圓環狀，高階磁通束縛態形成的斑紋半徑逐漸增大。
1（a）KaCa2Fe4As4F2樣品表面量測的形貌圖。（b）在樣品表面量測的原子像。（c）沿著（a）中紅色箭頭量測的零場下空間分辨的掃描隧道譜。（d-g）在2 T磁場下量測的不同能量下的磁通影像。
為了研究單個磁通的磁通束縛態，他們對樣品施加了更小的0.2 T的垂直磁場，以减少磁通間相互作用的影響。圖2（a，b）展示了其中一個典型的磁通影像。可以看到在能隙以內E = 2 meV，磁通呈現圓環狀，並且沿著徑向磁通束縛態態密度表現出Friedel振盪的特徵（圖2a），和極端量子極限條件下磁通束縛態態密度隨空間的振盪吻合。他們進一步穿越磁通量測了空間分辨的掃描隧道譜，在磁通中心位置量測的掃描隧道譜如圖2（c）所示，從圖中可以清楚地看到磁通束縛態的分立能級。從空間分辨的隧道譜（圖2d）中可以看到隨著遠離磁通中心，磁通束縛態能量逐漸增大。通過分析磁通束縛態能級，可以得到前幾級磁通束縛態的能量之比為1:1.6:2.3:2.8，遠遠偏離了先前理論預言的E1/2:E3/2:E5/2:E7/2 = 1:3:5:7（圖2e）。為了對實驗結果進行更深入的理解，他們利用自洽求解BdG方程的方法計算了s波超導體中的磁通束縛態，發現在極端量子極限條件下，束縛態的能量之比偏離1/3/5，這一計算結果和實驗結果相吻合（圖2e）。與此同時，自洽計算得到的能隙具有類似tanh函數的形式上面再疊加一個Friedel振盪，分析認為這是導致束縛態能量偏離1/3/5的主要原因。
圖2（a，b）在T = 400 mK，μ0H = 2 T下量測的不同能量下的磁通影像。（c）在磁通中心（圖a，b中黃點位置）量測的掃描隧道譜。（d）沿著圖a，b中白色虛線量測的空間分辨的掃描隧道譜，黃色虛線標記磁通中心位置。（e）磁通束縛態能級的理論與實驗比較。實心點表示從實驗中得到的不同能級束縛態能量，空心點表示理論計算的束縛態能量（黑色：極端量子極限條件；黃色：傳統理論預言的1/3/5的結果）。
該實驗結果很好地建立了在極端量子極限條件下，一個乾淨的s波配對的超導體的磁通影像，表明在此條件下磁通束縛態能量完全可以偏離傳統信念中的1/3/5，並觀測到磁通束縛態態密度的Friedel振盪，理論計算進一步證明了這些行為。該結果對深入理解Ⅱ類超導體中的磁通束縛態提供了重要的實驗和理論支持。
該工作於2021年6月23日線上發表在【Phys. Rev. Lett. 126，257002（2021）】上。該工作是聞海虎、楊歡教授團隊與中科院物理研究所羅會仟副研究員、李世亮研究員團隊合作完成的，中科院物理研究所團隊提供了高品質的KaCa2Fe4As4F2單晶樣品。文章並列共同第一作者是陳曉宇，段文，範昕尉和洪文山博士生；通訊作者是楊歡教授，羅會仟副研究員和聞海虎教授。
此工作得到國家重點研發計畫、自然科學基金委和2011計畫“人工微結構科學與科技協同創新中心”的支持，在此表示感謝。
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https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.257002。
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