效率提高兩倍!准二維金屬鹵化物藍光PeLED的帶邊調控

鈣鈦礦發光二極體因其作為下一代顯示技術的潜力而備受關注。雖然外量子效率超過20%的綠光、紅光和近紅外PeLED取得了顯著進展,但獲得高性能藍光PeLED仍然是一個挑戰。由於藍光PeLED中的大電荷注入勢壘導致的電荷平衡不良已被確定為實現高效率的主要障礙之一。

鈣鈦礦發光二極體(PeLED)因其作為下一代顯示技術的潜力而備受關注。雖然外量子效率(EQE)超過20%的綠光、紅光和近紅外PeLED取得了顯著進展,但獲得高性能藍光PeLED仍然是一個挑戰。由於藍光PeLED中的大電荷注入勢壘導致的電荷平衡不良已被確定為實現高效率的主要障礙之一。

在此,佛羅里達州立大學馬必鵡教授課題組報導了具有增强的電荷平衡和器件效能的藍光PeLED鈣鈦礦發光層的帶邊控制。通過使用具有不同偶極矩的有機間隔陽離子,即苯乙基銨(PEA)、甲氧基苯乙基銨(MePEA)和4-氟苯乙基銨(4FPEA),准二維鈣鈦礦的帶邊緣在不影響其帶的情况下被調諧差距。詳細的表徵和計算研究證實,偶極矩修改的影響主要是靜電,導致MePEA的電離能變化約為0.45 eV,4FPEA基薄膜的電離能變化約為−0.65 eV,相對於PEA基薄膜。隨著電荷平衡的改善,與基於PEA的對照器件相比,基於MePEA准2D鈣鈦礦的藍色PeLED的EQE新增了兩倍。相關論文以題為“Band Edge Control of Quasi-2D Metal Halide Perovskites for Blue Light-Emitting Diodes with Enhanced Performance”發表在Adv. Funct.Mater.期刊上。

論文連結:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202103299

鈣鈦礦發光二極體(PeLED)在器件穩定性和效率方面顯示出快速發展,綠色、紅色和近紅外(NIR)發射PeLED的EQE超過20%。過去幾年,藍色PeLED也取得了顯著進展,但它們的整體效能仍落後於低能量發射PeLED。此外,許多已報導的高效藍色PeLED顯示出天藍色發射(峰值為480-495 nm),而不是彩色顯示應用所需的純藍色發射(峰值約為465-479 nm)。

到目前為止,已經採用了幾種策略來實現具有純藍色發射的PeLED,包括抑制混合鹵化物鈣鈦礦和准二維相中的離子遷移,合成强量子限制的CsPbBr3納米晶體,以及多量子阱鈣鈦礦的相位調製。儘管在調整純藍色發射的帶隙和用於高光致發光量子產率(PLQY)的缺陷鈍化方面取得了進展,但藍色PeLED在電荷傳輸層和發射層(EML)之間的介面處仍然存在較大的電荷注入勢壘,這會導致電荷不平衡。幾個小組已嘗試通過採用複雜的器件架構和電荷傳輸資料設計來改善藍色PeLED的電荷平衡。另一種尚未得到充分探索的替代策略是控制鈣鈦礦發光層的能帶邊緣,以實現無障礙和歐姆電荷注入。

在金屬硫屬化物量子點中,通過表面配體的修飾來控制能帶邊緣能級已經得到了很好的研究,其中表面配體偶極矩的變化導致真空能級的變化。這種策略提供了對能級位置的精細控制,這可以使各種光電器件中的電荷傳輸層具有良好的能帶對齊。這種帶邊調控可以擴展到准二維金屬鹵化物鈣鈦礦,尤其是具有由可工程有機陽離子分隔的薄金屬鹵化物層的低厚度(低n)相。

金屬鹵化物層的大表面積和有機間隔陽離子的有序排列可以提供准二維鈣鈦礦的明顯且均勻的帶彎曲。准二維鈣鈦礦中的有機間隔陽離子類似於自組裝單層,已被廣泛研究以控制不同類別資料的功函數。除了量子和介電限制之外,最近的研究表明,有機陽離子在控制准二維鈣鈦礦的許多光電特性方面發揮著重要作用,包括三重態激子管理、II型異質結構的形成和能帶邊緣態的改變。Jen等人通過操縱准二維鈣鈦礦中的陽離子偶極矩,在控制光伏應用中的能帶排列方面顯示出有希望的結果。

圖1.a)表面有乙二胺分子的准二維鈣鈦礦示意圖(頂部),准二維鈣鈦礦表面的PEA、MePEA和4FPEA的化學結構,其偶極矩分量與所示的鈣鈦礦表面正交(底部),b)表面吸附有PEA、MePEA和4FPEA的n = 2板的平面平均靜電勢;插圖顯示了用於DFT計算的板坯的球棒模型。

圖2.a)薄膜製備示意圖b)X射線衍射圖,c)原子力顯微照片,以及d)基於PEA、MePEA和4FPEA的准二維鈣鈦礦薄膜的掃描電子顯微照片。

圖3.a)歸一化光致發光光譜(λex= 365 nm),b)紫外可見吸收光譜,c)時間分辨發射衰减軌跡(λex= 365 nm,λem= 477 nm),以及d)光致發光量子產率(λex= 365 nm))用於基於PEA、MePEA和4FPEA有機間隔陽離子的准二維薄膜。

圖4.a)各層的LED結構和平帶能量圖,b)歸一化的電致發光光譜;插圖顯示了運行中的MePEA器件的圖片,c)電流密度-亮度-電壓特性曲線,d)外部量子效率和電流效率作為基於PEA、MePEA和4FPEA准二維薄膜的器件的電流密度的函數。

圖5.a)純空穴器件和b)純電子器件的電流密度與電壓。c)紫外光電子光譜(左側面板上的二次電子截止和右側面板上的價帶邊緣),以及d)基於PEA、MePEA和4FPEA的准二維薄膜的能級圖。

總之,作者通過綜合結構、光物理和電子表徵以及DFT計算,研究了具有不同偶極矩的苯乙基銨陽離子,即PEA、MePEA和4FPEA,對基於CsPbBr3的准二維鈣鈦礦薄膜效能的影響。結果表明,苯乙基銨離子改性對準二維鈣鈦礦薄膜的光物理、結構和形態性質影響不大,但對薄膜的帶邊能級有明顯的靜電位移。製造概念證明藍色PeLED以顯示帶邊工程在實現具有增强效能的設備方面的有效性,其中基於MePEA的PeLED顯示的EQE是基於PEA或4FPEA的設備的EQE的兩倍以上。這種效能改進歸因於空穴注入勢壘的降低,從而改善了電荷平衡。這項工作清楚地表明,准2D鈣鈦礦的模組化性質可以很容易地用於實現LED應用所需的光物理和電子特性,並且能帶對準工程對於實現具有增强效能的PeLED至關重要。

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