德國馬普所《Acta,Materialia》,晶界偏析控制合金的介電效能!

在這些資料中,具有化學計量學XYZ的HH合金作為最先進的TE資料脫穎而出,適用於中高溫應用。瞭解摻雜劑和晶界組成之間的相互作用對解釋TE效能至關重要。德國馬克斯-普朗克研究所的研究人員提出了關於高性能n型NbCo1-xPtxSnHH合金的GBs的見解。

熱電(TE)裝置利用塞貝克效應直接將熱梯度轉化為電能。這種對環境十分友好的能源轉換方法可以收集廢熱,作為不可再生的石油化工燃料發電的替代或補充具有廣闊的應用前景。此外,一些先進的TE模塊已經成功開發,將人體的熱量轉化為可穿戴設備的能量。許多有前景的資料已被開發用於TE應用,例如Bi2Te3、Mg3Sb2、半赫斯勒(HH),GeTe等。在這些資料中,具有化學計量學XYZ的HH合金作為最先進的TE資料脫穎而出,適用於中高溫應用。由於三個成分X、Y、Z可以單獨替換,囙此有多種組合通過摻雜和等電子合金化來優化HHs的TE效能,即調整合金的成分。HHs的最佳功率因數是PbTe光帶的2-3倍。然而,HHs應用的關鍵挑戰是它們固有的大熱導率,數量級為在300K時達到10 Wm-1K-1,即高於GeTe的階數。熱電優值ZT的淨增强需要對微觀結構的精細控制和對缺陷局部結構、化學狀態以及它們對傳輸過程的影響進行深入的瞭解。瞭解摻雜劑和晶界(GB)組成之間的相互作用對解釋TE效能至關重要。

德國馬克斯-普朗克研究所的研究人員提出了關於高性能n型NbCo1-xPtxSnHH合金的GBs的見解。Pt作為摻雜劑代替晶格中的Co,Pt的摻雜顯著改善了電功率因數並降低了晶格熱導率,揭示了摻雜劑對GBs的影響以及GBs的結構與效能的關係。相關論文以題為“Dopant-segregation to grain boundaries controls electrical conductivity of n-type NbCo(Pt)Sn half-Heusler alloy mediating thermoelectric performance”發表在Acta Materialia。

論文連結:

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2021.117147

本文中的合金分別為NbCoSn,NbCo0.95Pt0.05Sn和NbCo0.94Pt0.06Sn,合金是在氬氣氛圍下通過電弧熔煉製備。熔煉後將鑄錠真空密封至石英管中在1073K下退火7天。對一個NbCo0.95Pt0.05Sn試樣研磨後通過等離子燒結(SPS)固結成圓盤,SPS後再進行1073K退火7天。下文中將未摻雜的NbCoSn、摻雜後的NbCo0.95Pt0.05Sn和NbCo0.94Pt0.06Sn、經SPS後的NbCo0.95Pt0.05Sn分別稱為NbCoSn、NbCoSn-Pt、NbCoSn-Pt-AN。

研究發現SPS後退火導致NbCoSn-Pt-AN出現更高的電導率,這與其他報導得出的趨勢相反,在我們的研究中,反比特缺陷密度在退火過程中沒有顯著變化,影響程度很小。晶粒尺寸和Pt偏析含量是相互關聯的。NbCoSn-Pt-AN的晶粒尺寸是NbCoSn-Pt的10倍,tGB降低了約90%。晶粒長大還導致晶內Pt被排斥到GB中。預計NbCoSn-Pt-AN的較大晶粒尺寸會在GB處具有更多的Pt,從而導致更高的σGB值。

圖1 NbCoSn、NbCoSn-Pt和NbCoSn-Pt-AN的加權遷移率和質量因數B的溫度依賴性

圖2NbCoSn-Pt和NbCoSn-Pt-AN的背散射電子(BSE)圖

圖3 NbCoSn-Pt的APT分析

圖4在兩個APT數據集中,NbCoSn-Pt-AN的GB上的一維成分分佈圖

圖5 NbCo(Pt)Sn的背散射影像和EDS圖

本文發現電荷載流子的GB散射是NbCo1-xPtxSn HH合金的主要散射機制,能够降低低溫下的加權遷移率。在SPS後退火,NbCoSn-Pt-AN在室溫下的加權遷移率是NbCoSn-Pt的兩倍。表明了摻雜劑偏析(本文中為Pt)可以完全抵消與GBs相關的空間電荷效應,從而導致整體較高的電導率。通過調整資料的成分和加工工藝,可以利用晶界工程來控制GB的傳輸效能,為優化TE效能開闢了新的可能性。

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