近期，中科院合肥研究院固體所計算物理與量子資料研究部張國仁博士與德國於利希研究中心（FZJ）Pavarini教授合作，在5d關聯體系Sr2IrO4的磁超交換耦合研究方面取得新進展。結合局域密度近似+動力學平均場（LDA+DMFT）和多體微擾論方法，確定了Sr2IrO4中兩種可能的磁相互作用影像。相關研究結果以“Magnetic superexchange couplings in Sr2IrO4”為題發表在Physical Review B（Phys. Rev. B，104，125116（2021））上。
Sr2IrO4在晶體結構和電子性質上與銅基超導母體資料La2CuO4有極强的相似性，這極大地激起了研究人員在摻雜的Sr2IrO4中尋找超導現象的興趣。一大批實驗工作已報導了可能與超導有關聯的現象，諸如費米弧（Fermi arcs）或贗能隙（pseudogap）、類邊緣費米液體電子散射率（marginal-Fermi-liquid-like electron scattering rates）及電子-波色子耦合（electron-boson coupling）等。但確切的超導現象在摻雜的Sr2IrO4中還沒有被發現。囙此，為什麼超導在Sr2IrO4中“缺席”成為一個非常必要的研究課題，這有助於揭示摻雜銅基資料中的超導機理，特別是在自旋漲落可能起重要作用的情况下。探究Sr2IrO4中磁相互作用的細節，揭示其微觀機理，確認其與La2CuO4中磁相互作用的差別是該課題的重中之重。在實驗上，現時關於Sr2IrO4中的磁相互作用仍存在比較大的爭議。特別是自旋波量測給出了較大的第二和第三近鄰的磁耦合常數（15-20 meV），且第二近鄰耦合是鐵磁性的。這與通常基於二階微擾的超交換作用相衝突。
鑒於此，研究人員採用LDA+DMFT理論計算，確定了Sr2IrO4資料中贗自旋的具體形式；通過高至四階的多體微擾論計算了贗自旋間的超交換相互作用，並詳細地探討這些磁相互作用隨晶體場及遮罩庫侖相互作用的變化。研究結果表明存在兩種與現有實驗結果一致的物理影像：（1）當Sr2IrO4處於强電子-電子耦合區域，其中的最近鄰磁交換可用二階超交換相互作用描述，而實驗上通過自旋波量測得到的較大的第二和第三近鄰磁耦合則可能需要考慮其它自由度及鐵磁庫侖交換作用；（2）當Sr2IrO4處於中間强度的電子-電子耦合區域，較大的洪特耦合（Hund’s rule coupling）會導致大的四階第二近鄰鐵磁耦合和環形交換作用（ring exchange）（圖1）。其餘的現象可以用量子漲落來解釋。但哪個影像更符合真實資料Sr2IrO4，還需要通過進一步的實驗來驗證，關鍵是要從實驗上確定環形交換作用的强弱（强的環形交換是中間耦合區域的重要特徵之一）。
圖1.總磁超交換耦合（二階+四階微擾）。左圖：最近鄰磁耦合隨Hund耦合和晶體場的變化；右圖：第二近鄰磁耦合隨Hund耦合和晶體場的變化。其中，U=3.2 eV代表强電子-電子耦合區域，U=2.0 eV代表中間耦合區域。
此外，研究人員還發現在Sr2IrO4中，自旋-軌道激子（Spin-orbit exciton）在决定磁交換耦合時起到非常重要的作用（圖2）。這是單軌道銅基資料所沒有的性質。
圖2.自旋-軌道激子參與的磁交換過程之一。
上述工作得到了國家自然科學基金的資助，相關LDA+DMFT計算在德國於利希研究中心超級電腦系統JUWELS上完成。感謝德國於利希-阿亨研究聯盟（JARA）在電腦時方面的支持。
文章連結：
https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.125116。