在鋰硫電池領域,有一種“神奇”的方法,能將不導電的聚丙烯腈(PAN)高分子材料變得導電,並將之作為電池的正極資料使用。
這種方法是硫化(vulcanization)。通過將PAN與硫粉研磨混合,在氬氣氣氛中300°C加熱。該過程中PAN發生環化,導電率增大。同時在碳鏈上形成二硫鍵,產生活性位點。
李巨教授、朱美芳院士、徐桂銀研究員等近日獨闢蹊徑,將來自鋰硫電池的硫化PAN電極應用於水體淨化,濾除水中Hg2+、Pb2+、Cu2+、Cd2+四種重金屬離子。相關成果已發表在Advanced Functional Materials上,第一作者為麻省理工學院訪問教授李鵬。
【文章要點】
1、合成方法:利用便捷的塗布法(dip-coating),將硫化PAN顆粒綜合至三聚氰胺海綿中。電鏡圖片顯示,硫化PAN顆粒填充在三聚氰胺網格的孔隙中(圖1)。
圖1.重金屬濾材的製備。活性資料是硫化PAN(PAN-S)。圖源:Adv. Funct.Mater.
2.過濾原理:硫化PAN的C—N,C=N,C—S—S—C基團表現出軟堿性質。據軟硬酸規則(HSAB),這些軟堿基團與Hg2+、Pb2+、Cu2+、Cd2+軟酸離子作用力强,能通過靜電吸引束縛重金屬離子,完成水體淨化(圖2a、2b)。
3.過濾效果:三次迴圈吸附後,廢水中的Hg2+和Pb2+仍可完全移除,Cu2+和Cd2+的移除率近100%。
圖2.(a)硫化PAN濾材淨水過程示意圖;(b)硫化PAN的分子結構示意圖。鏈上的硫鍵、N位點是吸引重金屬離子的活性比特;(c)四種重金屬離子的移除效率。Hg2+、Pb2+、Cu2+、Cd2+初始濃度分別為5.0、3.0、60.0和3.0 mg/L,溶液體積300 mL。圖源:Adv. Funct.Mater.
4.可回收性:吸附上重金屬離子的硫化PAN濾材可通過施加正電壓將吸附的金屬離子脫離濾材表面(圖3a)。在電場驅動下,這些金屬離子朝對電極遷移,並在對電極上以單質形式沉積下來(圖3d)。該過程同時完成濾材淨化與重金屬回收,一舉兩得。
再生六次的電極每次對Hg2+的吸附效果未表現出明顯降低(圖3b)。雖然溶液中檢測到些許從硫化PAN濾材上溶出的SO32-與SO42-(圖3c),但水體中的硫含量仍在安全濃度範圍內。
圖3.硫化PAN濾材的“重生”。通過施加正電壓使吸附的重金屬離子從濾材表面脫附。脫離的重金屬離子在對電極上沉積為金屬單質。圖源:Adv. Funct.Mater.
5.經濟與環保效應:如下圖所示,本工作報導的濾材可以通過太陽能等清潔能源轉換而來的電能完成回收利用,不斷為居民區提供重金屬含量極低的安全飲用水。
整個裝置的造價與電能成本總計僅30.75美元。Hg2+、Pb2+、Cu2+、Cd2+處理成本分別為0.17、0.47、0.94、0.94美元/噸。處理成本與現行科技相當甚至更低,並且整個過程更為環保。
圖4.該濾膜資料地表重金屬廢水淨化與濾材再生迴圈預期模式示意圖。濾材吸附重金屬離子後通過清潔能源轉換的電能脫附離子再生,所處理的水達到飲用水標準,還能回收重金屬。整個過程清潔環保。圖源:Adv. Funct.Mater.
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202105845
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