大科學中心/物質學院柳學榕課題組利用雷射泵浦-同步輻射共振磁散射探測的量測科技,在三維反鐵磁有序的銥氧化物資料Sr2IrO4中觀測到雷射單脈衝誘導的磁有序維度降低,並首次提出在非平衡自旋弛豫過程中,不同强度的自旋交換作用之間存在“時間視窗失配”機制。這一發現為强各向異性有序現象的超快非平衡演化動力學過程研究提供了新的思路和方向。近日,相關成果以“Single-Laser-Pulse-Driven Thermal Limit of the Quasi-Two-Dimensional Magnetic Ordering in Sr2IrO4”為題發表在國際頂級物理學期刊Physical Review X上。
對磁性材料中自旋的光學操控在資訊和存儲技術方面具有廣闊的應用前景,此前的研究顯示,飛秒級的超短脈衝光可以在數十個飛秒內使鐵磁體退磁化,甚至可以可控地轉變磁疇的方向。關於這樣的超快非平衡過程的理解通常建立在維象的電荷、自旋和晶格子系統溫度參數關聯演化的影像上,在雷射脈衝激勵後的幾十到幾百個皮秒的時間尺度內,經過不同自由度之間的經典熱耗散,自旋有序會恢復到其原先的熱平衡態。儘管這個經典的影像適用於很多簡單的磁性體系,對於具有複雜自旋交換作用的體系是否成立仍有待證實。
柳學榕課題組利用美國阿貢國家實驗室先進光源的時間分辨散射線站,研究了具有强烈晶格結構各向異性資料Sr2IrO4中三維反鐵磁有序在單雷射脈衝激勵後的演化。他們發現,樣品被激勵後,層內磁有序經過弛豫會恢復到原先的長程有序,而層間的磁有序被“永久”破壞。隨著雷射脈衝能密度的新增,被抑制的層間關聯長度逐漸變短並穩定到一個非零的極限值。理論計算表明這個極限值對應資料為抵抗自旋熱漲落而維持准二維磁長程有序所需的最小第三維度關聯長度。這樣的非平衡演化行為可以用决定磁有序的强層內交換作用和弱層間交換作用在時間軸上的競跑和“時間視窗失配”來解釋。强層間交換作用在亞皮秒的超快時間尺度內重新建立了層內自旋長程有序,形成宏觀層間磁疇,封锁了相對較慢的層間有序的恢復。
這一工作揭示了經典的熱耗散影像在解釋複雜磁有序體系的非平衡動力學中的局限性,並為其它强烈各向異性有序態的非熱力學平衡超快演化過程的研究提供了新的思路。
該論文中,博士研究生王瑞塘為第一作者,柳學榕教授為通訊作者。該研究主要得到了基金委、科技部、上科大啟動經費、中科院的大力支持。該工作的實驗部分在美國Argonne國家實驗室先進光源完成。
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https://journals.aps.org/prx/pdf/10.1103/PhysRevX.11.041023