大連化物所基於錶介面電化學研究揭示儲能器件失效機制

理解電化學儲能器件的工作原理及失效機制,對指導高性能器件的開發具有重要意義。該研究準確闡明電池的工作機制,並揭示了不同氣氛下的電池器件失效機制。

近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室納米與介面催化研究組(502組)傅强研究員團隊通過調變鋁離子電池器件的工作環境和氣氛,利用原位X-射線光電子能譜(XPS)和Raman等錶介面表徵方法研究儲能器件過程發現,無水氣氛下,電極中的插層陰陽離子重新分佈導致器件發生結構和電子態的弛豫;而在含水氣氛下,環境中的水分子會插層到石墨電極層間,並與層間插層離子發生水解反應,導致石墨電極電子態去耦、插層階結構退化。

理解電化學儲能器件的工作原理及失效機制,對指導高性能器件的開發具有重要意義。當前,研究界廣泛使用X-射線繞射、X-射線吸收譜、透射電鏡和核磁共振等表徵科技檢測電極和電解質,進而獲得相關體相資訊。然而這種管道獲得的體相資訊多聚焦電極或電解質內部,很難瞭解錶介面的電化學行為,囙此亟需發展原位/工况電化學錶介面表徵方法。

長期以來,XPS、掃描探針顯微鏡(SPM)等表面科學研究方法成功用於表面化學和多相催化的研究,而將表面化學方法學用於電池器件等電化學過程的研究面臨巨大挑戰,首當其衝的就是模型電化學儲能器件的構建和原位錶介面表徵的實現。

本工作中,該團隊在前期工作基礎上(Natl.Sci.Rev.,2021),突破了表面表徵所需的超高真空工作環境和規整開放表面的局限,構建出基於兩維資料電極的模型電化學儲能器件,設計並加工系列可以對模型儲能器件施加電場、改變氣氛、表面錶征的樣品台和樣品池,利用XPS、原子力顯微鏡(AFM)、Raman、光學顯微鏡等對鋁離子電池的工作過程進行工况表徵並準確闡述該電池的工作機制,同時還發現了儲能器件電極的表面效應。

為了探究鋁離子電池氣氛下的失效機制,團隊將含水、氧氣、氮氣等不同氣氛分別引入鋁離子電池的工作環境,通過XPS、Raman等錶介面研究發現,含水氣氛下,電極與水發生水解反應,使組分改變,導致電池失效。而無水氣氛下,電極表現出自發的弛豫現象。該研究準確闡明電池的工作機制,並揭示了不同氣氛下的電池器件失效機制。

與此同時,團隊還將錶介面電化學研究方法擴展到鋰電池等其他儲能體系(J. Energ.Chem.,2021)。未來,基於氣氛、溫度、外場可控的原位電化學錶介面表徵科技和方法有望廣泛研究二次離子電池、超級電容器、金屬—氣體電池等體系中的錶介面反應,闡明這些重要能源器件和過程中的工作原理和失效機制。

相關研究成果以“In Situ Visualization of Atmosphere-Dependent Relaxation and Failure in Energy Storage Electrodes”為題,發表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的第一作者是我所502組博士研究生王超。上述研究得到國家自然科學基金科學中心和傑出青年基金項目、科技部重點研發項目、中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”、遼寧省“興遼計畫”、所創新基金等項目的支持。(文/圖王超、李詩文)

文章連結:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c09429

本文標題: 大連化物所基於錶介面電化學研究揭示儲能器件失效機制
永久網址: https://www.laoziliao.net/doc/1656039310416023
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