近日,中科院理化所在快中子探測及成像研究方面取得新進展,有關研究結果發表在化學領域知名期刊Journal of the American Chemical Society。
快中子射線對大多數物質都具有很强的穿透能力,故快中子成像科技是大尺寸部件射線無損檢測領域內極具潜力的科技手段,在航空航太、核能、高端製造、新能源等國家重點科技發展領域將會發揮重要的作用。快中子探測成像的主要原理是高能的快中子穿過目標物體後,衰减後的中子束流轟擊閃爍體資料中的氫核,通過彈性散射相互作用產生反沖質子,反沖質子在閃爍體上沉積能量並誘導產生電子-空穴對,激發閃爍體發出可見螢光,將中子場分佈轉換為可見光分佈,通過後端光學系統收集並存儲,從而實現快中子探測和成像。理想的快中子探測成像資料必須同時具有豐富的氫和良好的發光效能,傳統快中子探測成像資料主要是通過將富氫組分和發光組分進行物理共混成型,存在諸如閃爍體在基體中分佈不均勻等問題,囙此,如果能够將富氫單元與發光單元在分子尺度上耦合協同,就有望實現高效中子成像。
鈣鈦礦資料在許多領域都表現出優异的光學特性,但由於常規無機鈣鈦礦不能直接吸收快中子並發射螢光,囙此目前尚未有鈣鈦礦作為獨立的閃爍體在快中子探測成像領域的報導。
中科院理化所特影中心周樹雲研究員、孫承華項目研究員與中國工程物理研究院中子物理重點實驗室、北京航空航太大學化學學院和中科院化學所的有關研究人員合作,設計並成功合成了一種集快中子吸收與螢光資料為一體的錳摻雜有機無機雜化鈣鈦礦閃爍體資料:Mn-(C18H37NH3)2PbBr4(簡稱Mn-STA2PbBr4)。這種“一箭雙雕”策略克服了無機鈣鈦礦資料幾乎不吸收快中子的缺點,將長鏈烷基胺富氫單元與鈣鈦礦發光單元合二為一,並通過Mn2+離子摻雜作為發光中心調控了螢光發射光譜,顯著降低了STA2PbBr4的發光自吸收,提高了螢光量子產率,在國際上首次實現了基於單組分快中子鈣鈦礦閃爍體的製備。Mn-STA2PbBr4閃爍體資料可以製成大面積成像板,在綿陽快中子加速器用於快中子射線照相,其氫密度可以達到9.51×1028m-3,可實現具有工程應用價值的空間分辯率(0.5 lp/mm)。這種探測效率與分辯率兼顧的策略為下一代快中子閃爍體資料和器件提供了新的設計思路,有望為反應堆、大型加速器、散裂源等大型科學平臺上的快中子成像裝置和小型快中子源可擕式中子成像設備提供自主可控的探測資料和器件。
上述研究結果以“Hydrogen-rich 2D halide perovskite scintillators for fast neutron radiography”為題發表於Journal of the American Chemical Society。文章第一作者為中國科學院理化技術研究所博士生鄭金曉,中科院化學所博士研究生曾豔為共同第一作者,通訊作者為中科院理化所孫承華項目研究員、中國工程物理研究院中子物理重點實驗室吳洋副研究員及北京航空航太大學趙勇教授。該工作得到中國工程物理研究院中子物理重點實驗室唐斌研究員在中子成像測試方面的大力支持,中國科學院化學研究所易院平研究員和曾豔博士在DFT計算方面的大力支持,北京航空航太大學張淵教授在發光機理方面也給予了有益的幫助。該研究得到國家自然科學基金(221750071167515321975007)、四川省科技計畫項目(2019ZDX0010)及國家有關工業技術發展計畫的支持。
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https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.1c08923
圖1.a)快中子鈣鈦礦閃爍體Mn-STA2PbBr4設計原理,b)快中子成像裝置示意圖,
c)Mn-STA2PbBr4的PLE和PL光譜,d)Mn-STA2PbBr4在快中子輻照下的閃爍機制,
e)大面積Mn-STA2PbBr4自支撐成像板及其螢光照片,f)標準空間分辯率測試樣品,g)Mn-STA2PbBr4板快中子成像