二維過渡金屬硫族化合物是最具應用前景的二維量子資料體系之一，具備層數依賴的可調帶隙、自旋-穀鎖定特性、超快響應速度、高載流子遷移率、高比表面積及獨特的光/電催化活性，同時兼容當代微納加工工藝，有望推動新一代量子資料技術應用的變革。實現上述極致效能的前提是獲得高品質的晶體材料。當前，雖然二維過渡金屬硫族化合物單晶的晶圓級製備已經實現，但是如何進一步降低其缺陷密度以實現高品質資料合成依然面臨巨大挑戰。
自2016年以來，北京大學物理學院凝聚態物理與資料物理研究所劉開輝教授、王恩哥院士、俞大鵬院士等針對二維量子資料製備相關問題展開了長期的探索，逐步發展出一套基於錶介面調控的通用原子製造技術手段，實現了以石墨烯（Nature Chemistry 2019，11，730；Science Bulletin 2017，62，1074；Nature Nanotechnology 2016，11，930）、六方氮化硼（Nature 2019，570，91）、過渡金屬硫族化合物（Nature Nanotechnology 2022，17，33）為代表的二維單晶調控生長，消除了晶界導致的缺陷。然而，相比於石墨烯，二元過渡金屬硫族化合物的製備更具挑戰性，需要協同調控過渡金屬、硫族元素兩種前驅體源的供應來實現高品質MX2樣品的原子級精確製備。
常規方法中採用普通硫源（如單質昇華硫粉）製備的MX2存在較高密度的硫空位缺陷，從而引起資料質量下降；同時，由於不同硫族元素S、Se、Te的蒸發溫度、飽和蒸氣壓，反應能的差异顯著，常規方法難以同時實現多種硫族元素的有效供應製備合金。針對這一難題，研究團隊提出了一種全新的硫族單原子供應方法——設計限域空間，調控錶介面上由硫族化合物（ZnS、ZnSe、ZnTe）表層因高溫化學鍵斷裂而緩慢釋放的活性硫族單原子；並利用其與過渡金屬源的反應，實現多種高品質MX2（M=Mo、W；X=S、Se、Te）的製備。理論研究表明，相比常規方法中參與反應的硫族多聚體（S2），硫族單原子具有更高的化學活性和吸附能，可以有效的促進前期形核過程和修復癒合硫族空位缺陷；同時，單原子更高的反應能使其更容易取代其他同族元素，有利於合金的合成。
通過介面硫族單原子供應的方法，研究團隊獲得了缺陷密度低至~2×1012cm−2的過渡金屬硫族化合物（MoS2）晶體，~92%的PL旋光偏振極化率（與機械剝離樣品相當）、~42 cm2V−1s−1的載流子遷移率和~108的開關比，表明晶體優异的光學、電學效能。同時，利用單原子反應活性强的優點，團隊首次報導了包含三種不同硫族元素四元合金MoS2（1-x-y）Se2xTe2y的可控製備。該研究成果為二維化合物的高品質調控生長及其多元高熵合金的設計製備提供了新的思路，同時擴展了它們在電子、光電子以及穀電子學器件等方向的應用。
圖a硫族單原子供應製備過渡金屬硫族化合物示意圖；b普適性製備不同種類TMDs；c兩英寸晶圓級高品質單層MoS2
2022年2月23日，相關研究成果以“活性硫族單原子供應實現二維過渡金屬硫族化合物及其合金的穩定生長”（Robust growth of two-dimensional metal dichalcogenides and their alloys by active chalcogen monomer supply）為題，線上發表於《自然·通訊》（Nature Communications）。北京大學與中國科學院物理研究所聯合培養博士後左勇剛（現為昆明理工大學特聘教授）、北京大學博士後創新人才支持計畫入選者劉燦、韓國基礎科學研究院丁利萍副教授、北京大學“博雅”博士後喬瑞喜為論文共同第一作者；北京大學劉開輝教授、韓國基礎科學研究院丁峰教授、中國科學院物理研究所白雪冬研究員和北京大學博士後劉燦為共同通訊作者。
上述研究工作得到廣東省基礎與應用基礎研究重大專案、國家重點研發計畫、國家自然科學基金、廣東省“珠江人才資助項目”、中國科學院戰略性先導科技專項，及量子物質科學協同創新中心、納光電子前沿科學中心和北京大學電子顯微鏡實驗室等支持。
論文原文連結：https://www.nature.com/articles/s41467-022-28628-7