當電晶體激子躍遷與光學微腔中的腔內光子能量交換速率大於他們的平均損耗時,耦合系統就會進入强耦合狀態,形成新的准粒子-激子極化激元(exciton-polariton).極化激元作為一種半光、半物質的粒子,它不僅具備光子的優异特性,例如小的有效質量、快的傳播速度和長程的時空相干特性,同時也在物質層面加强了粒子間的相互作用,大大增强了非線性效應。囙此,激子極化激元在實現諸如玻色-愛因斯坦凝聚、低閾值雷射、光學非線性效應等方面具有重要意義。
表面等離激元納米微腔因其具有突破光繞射極限的光模體積,可以用來實現室溫下的激子極化激元。相較於傳統光學微腔,表面等離激元納腔內的光子先通過與金屬等的表面大量自由電子共振耦合,將光子在波長尺度上進行了壓縮。並可以通過設計間隙等離激元納腔結構,降低間隙的大小進一步縮小納腔的模式體積[PRL 126,257401(2021)]。利用這種納米尺度的光學微腔,我們可以實現微腔與少數激子甚至單個激子的强耦合,這對研究室溫腔量子電動力學具有重要的意義。
近年來,二維過渡金屬硫族化合物(TMDs)電晶體因其具有優异的物理性質,比如,良好的機械效能、大的激子束縛能、穀極化自由度等,在激子極化激元的研究領域得到了廣泛關注。實驗上,關於實現少數二維電晶體激子與表面等離激元納腔强耦合的報導也屢見不鮮。然而到目前為止,有兩個問題尚未很好的解决。一是大部分實驗選擇了納米顆粒旋塗的管道構建表面等離激元納腔,這種方法雖然操作上相對容易實現,但是顆粒位置和顆粒朝向都很難操控,很大程度上降低了耦合體系的魯棒性和可重複性,而且也很難保證納腔中局域場與二維面內激子的高效耦合。二是激子數目的估算不同實驗中數據差異較大,不同的文獻採用了不同大小的激子躍遷偶極矩來估算參與耦合的激子數目,導致估算結果相差一個數量級以上,這直接影響了該體系强耦合的結論。這兩個問題在參與强耦合的激子數目較少的情况下尤為突出。
最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心光物理實驗室L02組的博士生楊龍龍、許秀來研究員,與L03組的王燦研究員、金奎娟研究員,L04組的陳佳寧研究員,超導國家重點實驗室周興江研究員、黃元教授等合作,在二維電晶體激子與表面等離激元納腔的强耦合取得重要進展。他們首先設計並製備了高品質的金等離激元Bowtie納米微腔陣列,精准調控了微腔間隙的大小。然後利用了金輔助的剝離方法獲得了大面積、高品質的單層和多層的二維資料,通過濕法轉移的方法將資料轉移到金bowtie納米微腔陣列表面。基於高品質的納米微腔陣列的製備以及大面積二維資料的轉移,在室溫下實現了高重複性和高魯棒性的拉比劈裂。同時,該團隊糾正了之前報導中對於激子躍遷偶極矩的計算方法,並通過吸收光譜的方法進行了對比,得到了一致的結果,統一了以前激子估算中不同方法導致的偏差。利用校正後的參數估算得參與耦合的激子數目約為40-48個。通過對同類報導中參與耦合的激子數目進行重新估算和對比,發現該激子數目是現時報導中最低的。雖然離單激子與表面等離激元納腔的强耦合還有一定距離,該工作對未來實現室溫高度可控的少激子甚至單激子水准腔量子電動力學研究以及激子極化激元器件具有重要意義。相關成果近期發表在期刊Nano Letters上。
本研究得到了科技部重點研發計畫、國家自然科學基金、中國科學院戰略性先導專項(B類)、青促會以及廣東省重點研發項目等的資助。
文章連結:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c03282
圖1激子極化激元體系的構建與實現(a)層狀MoS2資料中激子與金bowtie納米微腔間隙模式耦合的示意圖。(b)(c)間隙模式在面內和麵外的模場分佈。(d)多層MoS2資料的反射光譜(e)bowtie納米微腔的散射光譜(f)耦合體系的散射光譜。
圖2 bowtie納腔和多層MoS2激子的强耦合(a)MoS2資料(8層)覆蓋下器件的明場影像(b)器件的暗場影像,影像中bowtie納腔間隙從左至右依次增大(比例尺:4μm)(c)圖(b)中三組相同條件下的耦合體系的暗場散射光譜,紅色虛線顯示了耦合體系能量分支的色散。
圖3耦合體系的有效耦合激子數計算(a)不同層數資料覆蓋下納腔的光模體積和麵內場比率的計算結果(b)激子數的估算。