由於液體（尤其是液態水）對太赫茲波的强吸收，以液體為介質的太赫茲波產生和探測長期以來被認為是無法實現的。2017年報導了强雷射激發水能够產生太赫茲波，但是其產生機制並不清晰，無法應用其逆過程對太赫茲波進行探測。
近日，中國人民大學王偉民教授、北京理工大學趙躍進教授和首都師範大學張亮亮教授聯合團隊提出通過四波混頻的物理機制，首次實現了基於液態水對寬帶太赫茲波的相干探測。實驗中將fs强雷射和寬帶太赫茲波在水电浆中產生的二次諧波與探測雷射的受控二次諧波混合，獲得了太赫茲波電場的時域波形，頻譜響應達到0.1THz-18THz，並可擴展到更寬的範圍，突破了傳統的基於固體探測科技中頻譜受限的瓶頸，此外，此方法的靈敏度比基於氣體探測科技高一個數量級，並為太赫茲波偏振敏感光譜檢測等帶來了解决途徑。研究成果近期在Physical Review Letters發表。
圖1.水膜相干探測太赫茲場。（a）實驗裝置示意圖。800 nm的雷射束通過BBO晶體產生400 nm的CSH，太赫茲脈衝聚焦在水膜上以產生另一個SH（即TISH）。結合TISH和CSH，由PMT採集訊號。（b）、（c）實際測量的太赫茲波形及相應的頻譜，每幅圖中藍色實線和紅色虛線分別對應基於液態水的方案和基於GaP晶體的EOS結果。
太赫茲波的相干探測是時域光譜（TDS）的基礎，是太赫茲科學研究與應用中至關重要的一環。現時在太赫茲波相干探測領域應用最廣的是基於固體介質的光電導採樣科技和電光採樣科技，然而受介質載流子的非暫態響應、聲子吸收、Restrahlen頻帶等因素的影響，其探測頻寬難以覆蓋整個太赫茲波段。氣體介質沒有這些因素的影響，可以通過空氣偏置相干檢測（ABCD）和光場偏置相干檢測（OBCD）的方法實現足够寬頻太赫茲波的相干探測，但是，為了實現足够高的探測靈敏度需要探測的fs雷射束把空氣電離成电浆，由於空氣中电浆的高激發閾值，通常需要雷射束的能量為幾百微焦（μJ）。
液體通常具有比空氣更低的电浆激發閾值，這意味著可以用更低能量的探測雷射束進行相干探測。並且，液體接近固體的更高密度，雷射束與更多粒子相互作用，這有助於大幅提高探測的靈敏度。該團隊採用了僅5微焦的探測雷射束，以液體水膜為介質，成功獲得了寬頻太赫茲波的相干探測，同時其探測靈敏度比基於氣體的方法要高一個數量級。該團隊證明了此種探測方法的物理機制可歸結為四波混頻，囙此他們在實驗中首先將寬頻太赫茲波與探測雷射入射到水膜，在形成的水电浆中由四波混頻產生了二次諧波，然後此二次諧波與另外受控的二次諧波進行混合，獲得了太赫茲波電場的時域波形，其頻譜範圍為0.1THz-18THz，此頻譜原則上可以進行進一步地擴展。囙此，此工作為表明液體介質可以克服以固體和氣體為介質探測科技中的限制，能够在更低探測雷射能量條件下實現更高靈敏度的寬頻太赫茲波相干探測，也為太赫茲遙感探測等應用提供了新的視角。另外，由於太赫茲波的產生和探測通常是一對逆過程，此工作說明低雷射能量在液體中產生的太赫茲輻射可能歸結為四波混頻機制。
圖2.來自水膜的TISH能量訊號和相干訊號。（a）在沒有施加CSH探測時的量測（藍色實線）和計算（紅色虛線）的TISH能量訊號。插圖顯示了TISH能量作為太赫茲場強的函數，其中二次擬合由紅色實線表示。插圖中的黑色虛線標記了圖2（b）和圖2（c）實驗中使用的CSH能量。（b）、（c）太赫茲場強分別取1 MV/cm和14.5 MV/cm時的TISH和CSH相干訊號。藍色實線為量測結果，紅色虛線和綠色虛線分別對應式（2）中第一項（相干分量）和第二項（非相干分量）的計算結果。
論文共同第一作者為譚永和趙航，通訊作者為王偉民、趙躍進和張亮亮教授，共同作者包括中國科學院深圳先進技術研究院張銳博士、首都師範大學張存林教授和美國羅切斯特大學張希成教授。該工作得到了北京市傑出青年科學基金、國家重點研發計畫、國家自然科學基金、中國科學院戰略性先導科技專項、中國人民大學教授啟動基金等的資助。
論文連結：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.128.093902