作為可擕式電子產品和電動汽車的主要電源，鋰離子電池已廣泛用於人們的日常生活。然而常規鋰電池採用的易燃有機液體電解液為電池的安全性埋下了隱患。相比之下，固體電解質不易燃，相應固態鋰電池的安全性遠高於傳統鋰電池。在各種固體電解質中，石榴石型Li7La3Zr2O12（LLZO）氧化物電解質因其高離子電導率、寬電化學視窗和對鋰金屬的高化學穩定性而備受關注。
美中不足的是，LLZO固體電解質的高電極-電解質介面阻抗和低臨界電流密度（即鋰枝晶刺穿固體電解質層的最高電流密度，CCD）嚴重阻礙了其在固態裏金屬電池的發展。有研究發現，LLZO在空氣中儲存時會在表面形成疏鋰的碳酸鋰雜質，造成鋰離子傳輸緩慢。許多研究提出採用親鋰介面層（Au、Sn、ZnO、MoS2、Al2O3等）修飾LLZO可以提高其對鋰金屬的潤濕性，降低介面電阻，並提高CCD。然而，近期有研究發現，表面不含碳酸鋰雜質的LLZO本身是親鋰的，另外多數關於介面改性的文章都未深入研究LLZO在包覆介面層前的表面狀況。所以，現時缺少關於LLZO和金屬鋰介面化學環境系統性的研究。
上海科技大學物質學院劉巍課題組、楊楠課題組和孫兆茹課題組共同合作，系統研究了LLZO和金屬鋰介面化學對鋰潤濕性、介面阻抗和臨界電流密度的影響。研究發現，碳酸鋰是疏鋰的，不含碳酸鋰的LLZO本質上是親鋰的。LLZO在空氣中儲存時，表面會形成並積累碳酸鋰，這會降低LLZO在鋰表面的潤濕性並導致較大的介面阻抗。即使碳酸鋰層已經形成，親鋰中間層可以提高LLZO的鋰潤濕性，但不能降低面積比電阻（ASR）。對於未暴露在空氣中、表面不含碳酸鋰的LLZO，無需在其上塗覆親鋰中間層來降低ASR，且該中間層不能增强CCD。中間層可以在一定程度上防止LLZO生成碳酸鋰。CCD值主要受ASR控制，而不是錶觀的鋰潤濕性。該成果以“The Influence of Surface Chemistry on Critical Current Density for Garnet Electrolyte”為題發表在學術期刊《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）上。
圖.面積比電阻（ASR）和極限電流密度（CCD）的關係（插圖為鋰枝晶在固態電解質中的生長機制示意圖）。
物質學院劉巍課題組2020級博士研究生陳邵傑、楊楠課題組2020級博士研究生聶志威和孫兆茹課題組2020級研究生田飛飛為該論文的共同第一作者，劉巍、楊楠和孫兆茹為共同通訊作者，上科大為唯一完成單位。
論文連結：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202113318